冰川冻土, 2022, 44(4): 1406-1408 doi: 10.7522/j.issn.1000-0240.2022.0126

科普简报

温度控制着沉积岩风化排放CO2

李向应,1,2, 王宁练1,2, 丁永建3,4, 康世昌3,4

1.陕西省地表系统与环境承载力重点实验室,陕西 西安 710127

2.西北大学 城市与环境学院,陕西 西安 710127

3.中国科学院 西北生态环境资源研究院 冰冻圈科学国家重点实验室,甘肃 兰州 730000

4.中国科学院大学,北京 100049

Temperature control on CO2 release from the weathering of sedimentary rocks

LI Xiangying,1,2, WANG Ninglian1,2, DING Yongjian3,4, KANG Shichang3,4

1.Shaanxi Key Laboratory of Earth Surface System and Environmental Carrying Capacity,Xi’an 710127,China

2.College of Urban and Environmental Sciences,Northwest University,Xi’an 710127,China

3.State Key Laboratory of Cryospheric Science,Northwest Institute of Eco-Environment and Resources,Chinese Academy of Sciences,Lanzhou 730000,China

4.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China

收稿日期: 2022-06-24   修回日期: 2022-07-30  

基金资助: 国家自然科学基金项目.  42171123.  41671053
冻土工程国家重点实验室开放基金项目.  SKLFSE201901

Received: 2022-06-24   Revised: 2022-07-30  

作者简介 About authors

李向应,教授,主要从事冰冻圈地球化学循环研究.E-mail:shaanxilxy@163.com , E-mail:shaanxilxy@163.com

PDF (957KB) 元数据 多维度评价 相关文章 导出 EndNote| Ris| Bibtex  收藏本文

本文引用格式

李向应, 王宁练, 丁永建, 康世昌. 温度控制着沉积岩风化排放CO2[J]. 冰川冻土, 2022, 44(4): 1406-1408 doi:10.7522/j.issn.1000-0240.2022.0126

LI Xiangying, WANG Ninglian, DING Yongjian, KANG Shichang. Temperature control on CO2 release from the weathering of sedimentary rocks[J]. Journal of Glaciology and Geocryology, 2022, 44(4): 1406-1408 doi:10.7522/j.issn.1000-0240.2022.0126

岩石是岩石圈的主要成分,依据岩石成因可以划分为岩浆岩、沉积岩和变质岩;这三类岩石之间有一定的转化关系,当时间和地质条件改变后,任何一类岩石都可转化为另一类岩石1。沉积岩(如石灰岩、砂岩、页岩)是地表岩石的主要类型,其以岩石有机碳(OCpetro)和碳酸盐矿物的形式储存着大量的碳,其碳储量相当于工业革命前大气中碳储量的十几万倍2。当岩石剥露(exhumation)和侵蚀作用增强时,更多的沉积岩会暴露于大气圈和水圈中,随着化学风化作用增强会向大气中排放CO23

沉积岩化学风化主要通过三种途径排放CO2。第一种途径是OCpetro被大气中的O2氧化而排放CO2式(1)]4;第二种途径是碳酸盐矿物被硫化物氧化生成的硫酸溶解而排放CO2[式(2)~(3)]5;第三种途径是碳酸盐矿物被大气CO2溶于水生成的碳酸溶解[式(4)~(5)]6,同时伴随着硫化物氧化生成的硫酸进入无机碳库而排放CO21,这里的CO2中有一半来自碳酸盐风化[式(6)]。

CH2O+O2CO2(g)+H2O

4FeS2+15O2+14H2O4Fe(OH)3+8H2SO4

CaCO3+H2SO4CO2(g)+H2O+Ca2++SO42-

H2O+CO2(atm)H2CO3

CaCO3+H2CO3Ca2++2HCO3-

Ca2++2HCO3-+H2SO42CO2(g)+2H2O+Ca2++SO42-

沉积岩风化排放的碳还能进入河流乃至海洋中[式(7)],这使得岩石风化向大气中直接排放CO2的时间被延迟了万年乃至更长时间[式(8)],这是海洋碳酸盐发生沉淀作用所需要的时间尺度6

2CaCO3+H2SO42HCO3-+2Ca2++SO42-

Ca2++2HCO3-CaCO3+CO2(g)+H2O

沉积岩风化排放的CO2在地质碳循环中扮演着重要角色3。沉积岩占陆地表面的~64%7,仅在表层1米深度范围内就储存了1.1×106 MtC的OCpetro8,估计其因氧化作用而排放的碳为40~100 MtC·a-1[9。尽管对硫化物和碳酸盐的共风化作用知之甚少,但硫化物耦合碳酸盐风化的碳排放为31~36 MtC·a-1[10。这些排放量类似于火山作用的碳排放11

尽管全球碳通量研究很重要,但对沉积岩风化向大气中排放CO2的气候敏感性仍不清楚。尤其是OCpetro,一直认为它在风化带(weathering zone)中不是很活跃且不易被氧化12。以前对岩石风化排放CO2的相关认识,主要来自于对河水中可溶性地球化学示踪剂的研究13-14。这些研究强调了物理侵蚀在影响CO2排放速率方面的重要角色,这里的侵蚀作用为近表层的氧化风化作用补给了大量的OCpetro和硫化物矿物15。然而,这些评估结果在流域上做了平均处理,同时综合了不同水文和温度条件下的化学反应。比如,近来研究强调了“历史时期山地河流中硫酸盐通量的增加趋势可能反映了硫化物氧化对气候变暖的响应”,但缺乏直接证据16

近期发表在Nature Geoscience的研究指出,沉积岩风化对全球变暖是正反馈,在整个地球历史中可能一直驱动着地表碳循环1。具体来说,在2016年12月至2019年5月的两年多时间内,Soulet等17连续监测了法国Laval流域沉积岩岩腔(rock chambers)内CO2排放的季节变化过程;通过沸石分子筛(zeolite molecular sieves)和活性CO2捕获法(trapping method)采集岩石风化排放的CO2,通过测定排放的CO2的稳定性及放射性碳同位素来识别CO2的具体来源。结果指出,沉积岩风化排放的CO2来自黄铁矿氧化耦合碳酸盐溶解作用[式(3)、(7)、(8)]以及OCpetro氧化作用[式(1)],CO2总通量接近土壤呼吸作用的排放量18。如果将CO2通量换算到岩腔表面积上,CO2通量表现出明显的空间变化;CO2通量的季节变化也比较明显,温暖月份的通量较高[图1(a)]。岩腔内的CO2排放会随温度而变化,温度主要控制着沉积岩风化的CO2排放;岩腔排放的CO2总量与岩腔内的日平均温度正相关,表现为增长型指数关系[图1(b)]。对于降水控制作用,每次降雨都会导致岩腔CO2通量减小,但在几天内又会重新恢复,这说明含水饱和度调节着气体运动(O2进入和CO2溢出岩石)119-20

图1

图1   沉积岩风化的CO2排放及其对温度的敏感性:CO2通量的时空变化(a);CO2通量与岩腔内温度的关系(b),修改自文献[1

Fig. 1   CO2 release from the weathering of sedimentary rock and its sensitivity to temperature: spatial and temporal variations of CO2 flux (a); relationship between CO2 flux and temperature (b)1


这项研究向模拟化学风化与碳循环的地质碳循环模型提出了挑战。长期以来,认为岩石化学风化对气候变化是一种负反馈,即在大气CO2溶于水生成的碳酸作用下硅酸盐风化会促进大气CO2的地质封存,这种封存能力会随着大气CO2浓度的增加而增强21。据估计,全球大气CO2的地质封存量为90~120 MtC·a-1[1,而在以沉积岩为主的陆地表面OCpetro的氧化速率为40~100 MtC·a-1[9,二者的碳源汇作用基本相当。OCpetro氧化的CO2排放量可能主要受低至中等热成熟度(thermal maturity)的页岩风化作用影响9,页岩的OCpetro含量类似于Laval流域的岩石,与更高等级的变质岩不同22。与Laval流域的研究类似,物理侵蚀作用很可能加快了全球OCpetro的氧化速率314。然而,在有深部风化前缘(weathering fronts)的低剥蚀速率地区,温度对岩石风化源CO2通量的影响还需进一步研究123

如果将Soulet等1的研究结果外推,全球温度增加2~4 ℃会使来自OCpetro氧化的CO2排放量增加15%~30%。然而,这种在地质时间尺度上CO2排放的不平衡性不可能持续大约10万年以上,因此需要重新研究岩石化学风化在气候调节方面的作用机制2124。在全球尺度上,对沉积岩中硫化物和碳酸盐矿物的共存特征,以及硫化物耦合碳酸盐风化的CO2排放量都知之甚少13,这可能进一步增强了与OCpetro氧化风化有关的对大气CO2浓度的正反馈作用1。总之,沉积岩风化对气候变化是正反馈,这在以前的研究中被忽视了,而且当前的地质碳循环模型还没有捕捉到受控于温度的OCpetro氧化以及硫酸溶解碳酸钙的CO2排放过程125,因此未来的岩石风化与碳循环研究应将沉积岩风化的温度敏感性与硅酸盐风化一起考虑1

参考文献

Soulet GHilton R GGarnett M Het al.

Temperature control on CO2 emissions from the weathering of sedimentary rocks

[J]. Nature Geoscience, 2021149): 665-671.

[本文引用: 12]

Holland H DTurekian K K. Treatise on geochemistry[M]. Elsevier2003425-472.

[本文引用: 1]

Hilton R GWest A J.

Mountains, erosion and the carbon cycle

[J]. Nature Reviews Earth & Environment, 202016): 284-299.

[本文引用: 3]

Keller C KBacon D H.

Soil respiration and georespiration distinguished by transport analyses of vadose CO213CO2, and 14CO2

[J]. Global Biogeochemical Cycles, 1998122): 361-372.

[本文引用: 1]

Torres M AWest A JLi G.

Sulphide oxidation and carbonate dissolution as a source of CO2 over geological timescales

[J]. Nature, 20145077492): 346-349.

[本文引用: 1]

Spence JTelmer K.

The role of sulfur in chemical weathering and atmospheric CO2 fluxes: evidence from major ions, δ 13CDIC, and δ 34SSO4 in rivers of the Canadian Cordillera

[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 20056923): 5441-5458.

[本文引用: 2]

Hartmann JMoosdorf N.

The new global lithological map database GLiM: a representation of rock properties at the Earth surface

[J]. Geochemistry, Geophysics, Geosystems, 20121312): Q12004.

[本文引用: 1]

Copard YAmiotte-Suchet PDi-Giovanni C.

Storage and release of fossil organic carbon related to weathering of sedimentary rocks

[J]. Earth and Planetary Science Letters, 20072581/2): 345-357.

[本文引用: 1]

Petsch S T. Treatise on geochemistry[M]. 2nd ed. Elsevier2014.

[本文引用: 3]

Burke APresent T MParis Get al.

Sulfur isotopes in rivers: Insights into global weathering budgets, pyrite oxidation, and the modern sulfur cycle

[J]. Earth and Planetary Science Letters, 2018496168-177.

[本文引用: 1]

Plank TManning C E.

Subducting carbon

[J]. Nature, 20195747778): 343-352.

[本文引用: 1]

Hedges J IKeil R G.

Sedimentary organic matter preservation: an assessment and speculative synthesis

[J]. Marine Chemistry, 1995492/3): 81-115.

[本文引用: 1]

Torres M AMoosdorf NHartmann Jet al.

Glacial weathering, sulfide oxidation, and global carbon cycle feedbacks

[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences, 201711433): 8716-8721.

[本文引用: 2]

Horan KHilton R GSelby Det al.

Mountain glaciation drives rapid oxidation of rock-bound organic carbon

[J]. Science Advances, 2017310): e1701107.

[本文引用: 2]

Bufe AHovius NEmberson Ret al.

Co-variation of silicate, carbonate and sulfide weathering drives CO2 release with erosion

[J]. Nature Geoscience, 2021144): 211-216.

[本文引用: 1]

Crawford J THinckley E L SLitaor M Iet al.

Evidence for accelerated weathering and sulfate export in high alpine environments

[J]. Environmental Research Letters, 20191412): 124092.

[本文引用: 1]

Soulet GHilton R GGarnett M Het al.

In situ measurement of flux and isotopic composition of CO2 released during oxidative weathering of sedimentary rocks

[J]. Biogeosciences, 20181513): 4087-4102.

[本文引用: 1]

Oertel CMatschullat JZurba Ket al.

Greenhouse gas emissions from soils: a review

[J]. Geochemistry, 2016763): 327-352.

[本文引用: 1]

Brantley S LHolleran M EJin Let al.

Probing deep weathering in the Shale Hills Critical Zone Observatory, Pennsylvania (USA): the hypothesis of nested chemical reaction fronts in the subsurface

[J]. Earth Surface Processes and Landforms, 20133811): 1280-1298.

[本文引用: 1]

Yang PZhao LLiang Xet al.

Response of net ecosystem CO2 exchange to precipitation events in the Badain Jaran Desert

[J]. Environmental Science and Pollution Research, 20222924): 36486-36501.

[本文引用: 1]

Maher KChamberlain C P.

Hydrologic regulation of chemical weathering and the geologic carbon cycle

[J]. Science, 20143436178): 1502-1504.

[本文引用: 2]

Galy VBeyssac OFrance-Lanord Cet al.

Recycling of graphite during Himalayan erosion: a geological stabilization of carbon in the crust

[J]. Science, 20083225903): 943-945.

[本文引用: 1]

Gu XHeaney P JReis F D A Aet al.

Deep abiotic weathering of pyrite

[J]. Science, 20203706515): eabb8092.

[本文引用: 1]

Berner R ACaldeira K.

The need for mass balance and feedback in the geochemical carbon cycle

[J]. Geology, 19972510): 955-956.

[本文引用: 1]

Caves Rugenstein J KIbarra D Evon Blanckenburg F.

Neogene cooling driven by land surface reactivity rather than increased weathering fluxes

[J]. Nature, 20195717763): 99-102.

[本文引用: 1]

/