冰川冻土, 2023, 45(1): 18-30 doi: 10.7522/j.issn.1000-0240.2022.0363

第二次青藏高原综合科学考察研究

青藏高原东南和西南部冬季积雪化学组成研究

张愉萱,1,2, 王宁练,1,2,3, 武小波4, 杨雪雯1,2, 李瑶5, 方振祥1,2

1.陕西省地表系统与环境承载力重点实验室，陕西 西安 710127

2.西北大学 城市与环境学院/地表系统与灾害研究院，陕西 西安 710127

3.中国科学院 青藏高原研究所，北京 100101

4.中国科学院 西北生态环境资源研究院，甘肃 兰州 730000

5.中山大学 大气科学学院，广东 广州 519082

Study on chemical composition of snowpack in southeast and southwest of Tibetan Plateau in winter

ZHANG Yuxuan,1,2, WANG Ninglian,1,2,3, WU Xiaobo4, YANG Xuewen1,2, LI Yao5, FANG Zhenxiang1,2

1.Shaanxi Key Laboratory of Earth Surface System and Environmental Carrying Capacity，Xi’an 710127，China

2.Institute of Earth Surface System and Hazards，College of Urban and Environmental Sciences，Northwest University，Xi’an 710127，China

3.Institute of Tibet Plateau Research，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100101，China

4.Northwest Institute of Eco-Environment and Resources，Chinese Academy of Sciences，Lanzhou 730000，China

5.School of Atmospheric Sciences，Sun Yat-sen University，Guangzhou 519082，China

通讯作者: 王宁练，教授，主要从事冰冻圈与全球变化研究. E-mail： nlwang@nwu.edu.cn

收稿日期: 2022-04-08   修回日期: 2022-06-04  

基金资助: 第二次青藏高原综合科学考察研究项目.  2019QZKK020102

Received: 2022-04-08   Revised: 2022-06-04  

作者简介 About authors

张愉萱，硕士研究生，主要从事雪冰中氢氧同位素的研究.E-mail：13795858945@163.com , E-mail：13795858945@163.com

摘要

根据2021年1月在青藏高原东南和西南部所采集的73个积雪样，通过测定积雪中氢氧稳定同位素和可溶性无机离子，结合主成分分析和Hysplit后向轨迹分析，揭示了干季氢氧稳定同位素（δD和δ18O）分馏特征及水汽迁移对积雪剖面化学组分变化的影响，讨论了氢氧稳定同位素与气候的关系和可溶性无机离子组成及来源。结果表明：整个研究区积雪大气水线为δD=7.86δ18O+11.8（R2=0.95），接近拉萨冬季大气水线，且东南部大气水线斜率和截距略低于西南部；δD和δ18O波动分别介于-178.11‰~ -68.07‰和-23.80‰~-9.61‰，d-excess值波动范围为11.03‰~23.49‰，表现为冬季δD、δ18O低值，高d-excess值；雪坑表层相对富集重同位素，同位素值高于下层雪样，且积雪内部的水汽迁移使得分层雪样的δD和δ18O关系曲线的斜率出现差异；主要可溶性无机离子浓度序列为Ca2+>SO42->Na+>NO3->Cl->K+>Mg2+>NH4+，其中Ca2+（42.47%）、SO42-（23.53%）分别在阳、阴离子中占比最大，且东南部离子浓度平均值高于西南部；主成分分析结果显示，陆源是积雪中离子的主要来源，NH4+和部分NO3-与人类活动有关；后向气团轨迹显示，水汽来源与高空西风环流控制的水汽输送有关，且离子大多为冬季西风所携带的陆源矿物粉尘。

关键词： 青藏高原 ; 积雪 ; 氢氧稳定同位素 ; 无机离子

Abstract

According to 73 snow samples collected in the southeast and southwest of Tibetan Plateau in January， 2021， the characteristics of hydrogen and oxygen stable isotopes（δD and δ18O） fractionation in dry season and the influence of water vapor migration on the chemical composition change of snow profile were revealed by measuring the stable isotopes of hydrogen and oxygen and soluble inorganic ions in snow， and the relationship between stable isotopes of hydrogen and oxygen and climate and the composition and source of soluble inorganic ions were discussed. The results show that the local meteoric waterline of snowpack in the whole study area is δD=7.86δ18O+11.8 （R2=0.95）， which is close to the Lhasa winter meteoric waterline， and the slope and intercept of the meteoric waterline in the southeast are slightly lower than those in the southwest. δD and δ18O fluctuates from -178.11‰ to -68.07‰ and -23.80‰ to -9.61‰， respectively， and the d-excess values fluctuate from 11.03‰ to 23.49‰， showing low values of δD and δ18O in winter， and high d-excess values. The surface layer is relatively enriched in heavy isotopes， and the isotope values are higher than those of the lower snow samples， and the water vapor migration inside the snow makes the slope of the relationship between δD and δ18O different. The concentration sequence of the main soluble inorganic ions is Ca2+>SO42->Na+>NO3->Cl->K+>Mg2+>NH4+， of which Ca2+ （42.47%）， SO42- （23.53%） accounted for the largest proportion of cation and anion， respectively， and the average concentration of ions in the southeast was higher than that in the southwest. The results of principal component analysis show that terrigenous sources are the main source of ions in snow， and NH4+ and some NO3- are related to human activities. The backward air mass trajectory shows that the source of water vapor is related to the water vapor transport controlled by the upper-altitude westerly circulation， and most of the ions are terrestrial mineral dust carried by westerly winds in winter.

Keywords： Tibetan Plateau ; snowpack ; stable hydrogen and oxygen isotopes ; inorganic ions

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张愉萱, 王宁练, 武小波, 杨雪雯, 李瑶, 方振祥. 青藏高原东南和西南部冬季积雪化学组成研究[J]. 冰川冻土, 2023, 45(1): 18-30 doi:10.7522/j.issn.1000-0240.2022.0363

ZHANG Yuxuan, WANG Ninglian, WU Xiaobo, YANG Xuewen, LI Yao, FANG Zhenxiang. Study on chemical composition of snowpack in southeast and southwest of Tibetan Plateau in winter[J]. Journal of Glaciology and Geocryology, 2023, 45(1): 18-30 doi:10.7522/j.issn.1000-0240.2022.0363

0 引言

雪冰是高海拔地区大气中各种物质重要的存储器，记录着大量反映气候和环境变化的化学信息［1-2］，氢氧稳定同位素（δD和δ18O）和可溶性无机离子（主要包括：Ca2+、SO42-、Na+、NO3-、Cl-、K+、Mg2+、NH4+）是雪冰化学研究的重要指标。积雪表面不断接收着各种大气成分的干湿沉降，将大气中的化学物质带至地球表面，参与生物地球化学循环，且雪融水也是丰富的淡水资源［3-5］。同时，积雪消融时所释放的化学组分可能对陆地和水生生态系统产生重要影响［6］。因此，了解积雪中化学物质的含量、来源及其在积雪中的次生变化等问题，对我国西部冰冻圈气候环境演变过程中人为和自然影响因素的综合评估以及物质在各圈层之间的迁移转化有着重要意义。

氢氧稳定同位素是自然水体的重要指标，被广泛用于区分水文循环的各种组成部分，对气候环境变化的响应极为敏感［7-10］。降雪事件发生后，随着沉积过程的发生，积雪中的氢氧稳定同位素也会发生一系列变化，因而扰乱了雪坑中同位素的垂直分布。过去对青藏高原地区积雪同位素信息的提取进行过广泛的研究，也取得了显著成果。例如，周石硚等［11］通过对七一冰川降水和冰川表面粒雪氢氧稳定同位素进行分析，发现雪坑剖面的d-excess值与δ18O呈明显正相关；康世昌等［12］对珠穆朗玛峰和希夏邦马峰的新雪、老雪以及定日站夏季降水进行氢氧稳定同位素分析，发现在夏季风期间高山冰川区和低海拔地区降水中的氢氧稳定同位素值是相似的，而水汽源地和气团轨迹的差异可能是定日站降水中d-excess值远低于珠穆朗玛峰新雪中d-excess值的原因。但过去的研究主要集中在能够较好保存同位素信息的冰川区［13-16］。由于积雪的消融会使其记录的环境信息发生显著变化，所以探究积雪中氢氧稳定同位素变化为获取青藏高原不同时期积雪后沉积过程的信息提供了平台。

积雪是部分积雪区区域内河流的主要补给水源，积雪中的污染物极有可能威胁到人体健康，而对积雪化学组分的研究是判断大气污染物来源的重要途径。由于局地的大气环流和地理环境存在一定差异，不同区域雪冰中的主要离子来源和特征也有所不同［17］。之前的研究指出，青藏高原雪冰中的Ca2+和SO42-主要由中亚干旱地区的大气粉尘控制，远高于世界其他偏远地区的背景浓度值［18］。所以，了解积雪的化学组成对反映区域尺度的大气环境状况及污染程度至关重要［19］。

近年来，极地地区以及高海拔地区冰川化学特征研究备受关注，例如，南极洲［20］、北极地区［21］、阿尔卑斯山［22］、喜马拉雅山［23］等地，但对积雪中化学组分和积雪化学性质的研究非常有限［24］。因此，本文以青藏高原东南和西南部为研究区，通过冬季积雪样品采集与分析，讨论该区域雪层中δD和δ18O与气候的关系以及与水汽迁移相联系的雪变质问题，分析干季氢氧稳定同位素分馏特征以及积雪中可溶性无机离子的主要特征和来源，揭示不同因子对干季积雪化学成分变化影响程度，为了解青藏高原地区积雪的化学组分提供重要数据支撑。

1 研究区概况

青藏高原平均海拔在4 000 m以上［25］，是世界上海拔最高的高原，被视为南北极之外的“地球第三极”。青藏高原高原地形复杂，南起喜马拉雅山脉南缘，北至昆仑山-祁连山，东部有唐古拉山和横断山脉，西部为帕米尔高原和喀喇昆仑山脉。此外，青藏高原也是亚洲主要河流的发源地，素有“亚洲水塔”之称。受地形、地貌和大气环流的影响，青藏高原气候复杂多样。总体上呈西北寒冷干燥，东南温暖湿润的特征，年平均气温由东南的20 ℃，向西北递减至-6 ℃以下。1月的平均气温为-17 ℃，且日较差变幅在12~20 ℃，是典型的高原大陆性气候。青藏高原的旱季和雨季区分明显，一般每年10月至翌年4月为旱季，5月至9月为雨季，年降水量为400 mm左右［26-27］。

青藏高原是我国主要的积雪区之一，除去藏北高原和柴达木盆地，稳定区积雪面积约230万平方公里［28］。高原内积雪空间分布不均，主要分布在四周山区，其中以唐古拉山和念青唐古拉山积雪面积最大［29］。青藏高原东南和西南部地区积雪的采样点如图1所示，东南部主要位于念青唐古拉山脉东段，西南部主要位于喜马拉雅山西段沿线地区。由于冬季青藏高原气温较低且降水量较少，积雪发生淋溶的可能性减小，因此较好地保存了该时段的环境信息。本研究所采用的青藏高原边界数据总集［30-33］来源于“国家青藏高原科学数据中心”（http：//data.tpdc.ac.cn）。

图1

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图1   研究区采样点示意图，SE和SW分别为东南部和西南部

Fig. 1   Location map of sampling points in the study area， SE and SW are southeast and southwest respectively


2 样品采集与分析

采样点分布在青藏高原东南部和西南部，沿途选取了13个采样点，共计采集了73个有效雪样。采样点具体位置以及采样相关信息如表1所示（SE为东南部，SW为西南部）。采样点选取在远离道路、牧场、人群的开阔平坦处，并且使用GPS测定采样点的经纬度及高程，同时用温度计测量非阳光直射下的气温。采样前严格遵守采样规范，佩戴口罩和PVC清洁手套，用去离子水反复冲洗采样所用的塑料铲。塑料铲在雪层中反复磨蹭至干燥。对积雪进行固定分层采样，每5 cm采集一个样品，同样的方法再采集两组平行样。整个采样过程中均没有连续降水事件发生。雪样装在whirl-pak无菌雪样自封袋中密封保存，并在采样袋上标注编号，随后送于实验室以-18 ℃低温存放，直至处理分析前取出。

表1   采样点信息与测试值

Table 1  Information and test values of all sampling points

采样点编号经度/E纬度/N高程/m样品数量/个气温/℃δ18O平均值/‰δD平均值/‰d-excess/‰
SE196.50°31.09°4 645910-17.10-120.5916.23
SE295.61°31.34°4 795124-16.48-119.2012.61
SE395.33°31.52°4 47233-13.67-90.4918.88
SW186.12°28.65°4 46037-17.23-142.06-4.21
SW282.88°30.35°4 66232-22.93-172.3911.03
SW382.67°30.45°4 79564-16.27-106.6423.49
SW481.19°30.19°4 20093-16.75-118.7915.21
SW581.18°30.18°4 24363-15.56-110.2514.23
SW681.01°30.26°4 17062-18.84-137.6413.11
SW780.62°31.33°4 74562-14.39-100.2014.90
SW880.60°31.35°4 80532-12.94-90.8312.72
SW980.36°34.08°5 0396-2-21.04-155.4012.90
SW1080.37°34.09°4 1601-3-21.00-151.7316.28

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所有雪样均在陕西省地表系统与环境承载力重点实验室完成测定。测样前将雪样于万级超净实验室室温下融化，避免受到空气中各物质影响，融化后立即进行实验。样品经0.22 μm孔径的聚醚砜PES滤头过滤后用Picarro L2130-i激光水汽同位素分析仪测定其δD、δ18O，分析精度分别为0.1‰和0.02‰。测试结果以相对于维也纳标准平均海水（VSMOW）的千分值偏差表示。每个样品测试6次，避免记忆效应造成误差，取后三次的平均值作为最终值。阴离子和阳离子由美国戴安公司DIONEX-AQ型离子色谱仪测定，误差小于±1%，所有离子检测限度均为1 μg∙L-1。实验过程中用到的电阻率为18.2 MΩ·cm超纯水均由Milli-Q IQ7000超纯水仪制备。

3 结果与讨论

3.1　氢氧稳定同位素特征

3.1.1　δD和δ18O相关关系

分析结果显示（表1），积雪中δD值的变化范围在-178.11‰~-68.07‰之间，平均值为-121.71‰；δ18O的变化范围在-23.80‰~-9.61‰之间，平均值为-16.99‰，表现为较低的δD和δ18O值，但值均在中国大气降水氢氧稳定同位素组成范围内［34］（δD： -229.6‰~+45.4‰，δ18O：-29.47‰~+9.15‰）。积雪中的氢氧稳定同位素一定程度上反映降水氢氧稳定同位素的组成，由于冬季气温较低，蒸发作用较弱，且受冬季西风环流的影响，漫长的水汽输送使得重同位素逐渐贫化［35］，其含有的水汽同位素值较低。

在全球平均状况下，水汽在其源地非平衡蒸发及在凝结过程中平衡分馏条件下，降水中δD和δ18O存在一定的线性关系，Craig［36］将这种关系定义为全球大气水线（GMWL）：δD=8δ18O+10。降水同位素的组成随时间和空间变化较大，不同的水汽蒸发源地和输送路径，降水中氢氧稳定同位素动力分馏程度不同，各地的大气水线（LMWL）会发生不同程度的偏移［37］。对采样点积雪中δD和δ18O值进行线性回归分析，得到研究区积雪氢氧稳定同位素的回归方程（图2）：δD=7.86δ18O+11.80（R2=0.95）。与郑淑惠［38］提出的我国的大气水线：δD=7.90δ18O+8.20以及高晶［39］提出的拉萨冬季的大气水线：δD=8.08δ18O+11.87（R2=0.98）相比较为接近，高于拉萨夏季的大气水线：δD=7.63δ18O+5.78（R2=0.99）。固态降水降落过程中几乎不与大气中的水汽发生同位素交换，受到云下二次蒸发影响较小，大气水线因而具有较高的斜率和截距［40-41］。此外，水汽在形成降水前经过多次蒸发，由于氢质量数较小，比氧更容易发生动力分馏，导致降水中富含更多的氘，这也会使得局地大气水线斜率和截距都较高［42］。为了进一步证实降雪对同位素的保存作用，表2列举了青藏高原部分河流、湖泊、地热水以及地下水的大气水线。对比分析可见（图2），各水域大气水线的斜率和截距均小于积雪大气水线的斜率和截距，说明其他水域均受到较为强烈的蒸发作用，使得重同位素富集。而相比众多水域而言，地下水和地热水的曲线斜率更低，这可能是因为水-岩作用使其发生18O飘移现象。

图2

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图2   各水域δD和δ18O的关系

Fig. 2   The relationship between δD and δ18O in different waters


表2   青藏高原不同类型水域的大气水线

Table 2  The meteoric water lines of different types of waters in the Qinghai-Tibet Plateau

水域类型大气水线相关系数文献来源
雅鲁藏布江δD=6.56δ18O-20.680.822［44］
打加芒错湖水δD=5.30δ18O-47.940.962［45］
搭格架地热水δD=3.00δ18O-100.620.942［46］
拉萨河地下水δD=3.88δ18O-65.740.340［46］
研究区积雪δD=7.86δ18O+11.800.950本文

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采样点东西横跨2 000余公里，有明显的地域和气候差异，将东南部和西南部的大气水线进行对比（图2），结果显示东南部积雪大气水线的截距和斜率均低于西南部。这可能是由于青藏高原在非季风期，水汽来源主要受局地环流和西风环流控制［43］，冬季西风气流遇到青藏高原的阻塞在西侧发生分支，沿高原绕行，于是高原西北侧为暖平流，西南侧为冷平流，绕过高原后气流辐合，东北侧为冷平流，东南侧为暖平流。气候的差异导致大气水线斜率和截距的不同。

3.1.2　雪坑氢氧稳定同位素垂直分布特征

讨论雪坑剖面的同位素特征，能更好地了解δD和δ18O与当地气象要素的关系。通过对雪坑剖面δD和δ18O的值进行比较（图3），发现δD和δ18O值变化趋势一致，且第一层雪样（表层5 cm）的δD和δ18O值均高于下层雪样，而第二层（5~10 cm）和第三层（10~15 cm）雪样的δD和δ18O值没有明显的特点。这可能是由于采集的积雪样并不是新雪，而是降水事件发生后一段时间内的老雪，而积雪蒸发和消融的损耗仅产生在雪表层，表层雪样反映不同降水过程的雪积累时期的综合气象状况［47］。由表1可知，采样时的气温除了SW9和SW10两个采样点外，其余采样点均在0 ℃以上。此外，根据西藏自治区气候中心发布的《西藏气候影响评价（2021年）》，2020—2021年冬季，西藏地区气温异常偏高，为区域性强暖冬。且在高山地区，大气气溶胶粒子和空气中的含水量随海拔升高而减小，大气辐射被吸收和散射的作用减弱，引起垂直方向辐射通量密度增强，给积雪表面带来高温［48］，所以积雪表面会发生一定的消融，但远不足以形成径流。

图3

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图3   雪坑中δD和δ18O的垂直分布

Fig. 3   Vertical distribution of δD and δ18O in snow pits


因此，表层雪样δD和δ18O值较高可能有以下几方面原因：（1）昼间气温高于0 ℃，表层雪样发生轻微消融，融水的浸渗过程与粒雪进行物质交换，使得雪表层重同位素发生富集，下层雪样的含水量增加，雪融水比残留积雪中的重同位素要低［49］，导致下层雪样的δD和δ18O值发生变化。（2）由于青藏高原冬季风力较强，降雪密度较低，积雪很容易受到风力的运输与再分配［50］，使得雪表层同位素更加富集。（3）冬季寒冷干燥，积雪表层易发生升华作用，同样会使得积雪表层同位素发生富集［51］。

下层雪样的δD和δ18O值的紊乱可能为两方面的原因：一方面是老雪并非来自同一场降雪，而是多场降雪的混合作用；另一方面是因为积雪空隙间的分子运动，虽然对同位素均值影响较小，却导致垂直方向的同位素值趋于平滑［52］。

δD和δ18O值的差异意味着曲线方程的差异。通过对第一、二、三层不同深度雪样的δD和δ18O值进行一元线性回归分析，得到三条不同的曲线，如图4所示。结果显示，第一层雪样的回归曲线的斜率（8.3）略高于第二层雪样的斜率（8.2），小于第三层雪样的斜率（8.7）。这是由于冬季温度较低，产生的雪融水较少，融水在浸渗过程中受到低温重新冻结，重新冻结会使得积雪的斜率降低［53-54］，且融水不再向更深层的积雪浸渗，底部积雪同位素得到较好的保存。第二层雪样受到轻微影响，而第三层雪样未受到融水的影响，这也表明干季偶发性的升温和消融并不能显著改变雪坑剖面同位素特征。表层同位素的富集使得曲线更偏向重同位素一边，斜率明显低于底部雪样。

图4

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图4   不同深度雪样δD-δ18O关系曲线比较

Fig. 4   Comparison of δD-δ18O relation curves of snow samples in different depths


3.2　过量氘（d-excess）分析

水源地的气象信息与d-excess值紧密相关，因此d-excess值可以作为反映水源地信息的可靠指标。本研究积雪的d-excess值变化范围为 -4.21‰~+23.49‰（表1），平均值为13.65‰，其中SW1的d-excess值异常低，可能是由于样品存储时发生了融化蒸发［55］，其余采样点d-excess值均高于全球的平均值10‰（图5），舍去异常低值，d-excess值变化范围为11.03‰~23.49‰，平均值为15.13‰。d-excess值的不同表明降水水源地的差异性，已有研究显示d-excess值的大小受降水时的水汽源地的温度和湿度以及形成降水时的环境状况的影响，通常与水源地湿度呈负相关［35］。青藏高原冬季为西风带控制，水汽来自高纬度西风带输送的亚欧大陆内部局地蒸发补给，降水形成前的水汽湿度和温度较低，在相对干燥的气候条件下，水分蒸发的非平衡动力分馏作用强，形成降水的d-excess值也就越高［56-57］。此外，由于较低的温度使得水汽冷凝程度较高，δD与δ18O的斜率受与温度有关的平衡分馏系数显著影响，斜率随着冷凝温度的降低而减小，致使d-excess值的增加［58］。

图5

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图5   d-excess的变化特征

Fig. 5   Variation characteristics of d-excess


3.3　研究区积雪的离子特征
3.3.1　积雪中离子浓度的区域特征

积雪的理化特性受到大尺度大气环境的影响，积雪中的可溶性无机离子浓度能够在一定程度上记录环境信息，从而反映气候状况及大气的污染程度［59］。积雪中主要可溶性无机离子的统计信息如表3所示。其中，SE2的阴离子载量（Σ-）以及离子总载量（Σ++Σ-）均最大，SW1的阳离子载量（Σ+）最大，且远大于它的阴离子载量。SW10的阴、阳离子载量以及离子总载量均最小，且所有离子的载量均是阳离子载量大于阴离子载量。阴、阳离子载量的不平衡可能是受到地表矿物粉尘的影响。离子载量较小可能是因为采样点处海拔较高，太阳辐射较强，风力较大以及升华作用等特殊气候条件影响［60］。标准偏差相差较大，表明不同深度雪层离子浓度差异相对较大［61］。

表3   各采样点主要可溶性无机离子浓度相关信息

Table 3  Relevant information of the concentrations of main soluble inorganic ions at each sampling point

编号要素Na+NH4+K+Mg2+Ca2+Cl-SO42-NO3-∑+∑-∑++∑-
SE1平均值0.860.100.200.202.890.431.730.584.252.736.98
标准差0.490.050.090.081.470.171.110.31———
SE2平均值2.480.110.290.313.661.064.330.626.856.0112.86
标准差3.770.070.320.322.821.496.020.42———
SE3平均值0.350.150.150.152.700.300.770.433.501.494.99
标准差0.120.030.030.040.940.060.190.12———
SW1平均值0.220.210.620.236.030.700.820.457.311.979.28
标准差0.070.030.110.030.600.140.210.06———
SW2平均值0.110.140.110.112.500.200.600.482.981.284.26
标准差0.080.030.010.010.330.070.070.03———
SW3平均值0.100.180.140.081.400.260.420.651.921.343.26
标准差0.030.050.050.010.630.030.130.16———
SW4平均值0.130.250.140.121.850.260.750.422.481.433.92
标准差0.100.060.020.061.450.100.300.09———
SW5平均值0.040.290.120.152.740.191.000.573.341.755.09
标准差0.020.110.020.061.590.030.410.16———
SW6平均值0.020.120.190.122.140.130.640.352.591.123.71
标准差0.020.090.200.072.170.030.530.22———
SW7平均值0.020.090.100.101.230.130.350.401.540.882.42
标准差0.010.040.030.030.660.020.220.11———
SW8平均值0.080.160.290.172.360.190.750.543.061.474.53
标准差0.020.010.090.050.610.020.210.09———
SW9平均值0.060.060.120.111.430.170.450.451.791.072.86
标准差0.030.030.060.050.860.040.270.16———
SW10平均值0.040.070.090.091.230.120.300.371.510.792.30
标准差———————————

注：表中离子浓度单位为mg·L-1。

Note： the unit of ion concentration is mg·L-1 in the table.

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积雪的主要可溶性无机离子成分如图6所示。积雪中可溶性无机离子平均浓度大小依次为：Ca2+>SO42->Na+>NO3->Cl->K+>Mg2+>NH4+。Ca2+浓度在积雪中占比最大，约占42.47%，其浓度范围在0.41~10.39 mg·L-1之间，平均浓度为2.49 mg·L-1。其次为SO42-，平均浓度为1.38 mg·L-1，占比约23.53%。与乌鲁木齐河源1号冰川和老虎沟12号冰川表层雪中较高Ca2+、SO42-浓度一致，很可能都是受到中亚矿物粉尘的影响［62-63］。Na+、NO3-、Cl-、K+、Mg2+、NH4+占比分别为10.03%、8.63%、6.69%、3.32%、2.81%、2.52%。阴离子浓度顺序为SO42->NO3->Cl-，与国际标准海水的浓度排序（Cl->SO42->NO3-）不同，而阳离子浓度顺序与地壳元素含量一致（Ca2+>Na+>K+>Mg2+），表明离子的主要来源为大陆而并非海洋。

图6

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图6   积雪中主要离子成分占比以及东南部和西南部离子浓度平均值对比

Fig. 6   Composition proportion of main ions in snowpack and comparison of average concentration of ions in southeast and southwest


地理位置的差异也可能导致离子浓度的差异，将东南部与西南部离子浓度进行对比（图6），结果显示除去NH4+，其余离子浓度均是东南部高于西南部，且Na+差异较为显著。西南部地处喜马拉雅山区地带，已有研究表明，无论在季风还是非季风期，喜马拉雅山脉主峰对于Ca2+、Mg2+离子空间分布的影响没有起到一个完全有效的屏障作用，但对Na+、Cl-作用明显［64］。所以Na+的浓度差异可能是因为喜马拉雅山的屏障作用。其他离子浓度差异较小，表现为东南部略高于西南部。对采样点地理特征进行分析发现，西南部采样点多处于被大面积积雪覆盖的地段，积雪的覆盖不利于地表粉尘进入大气，而东南部采样点附近则多有裸原，局地频发的沙暴更可能影响东南部积雪中的离子浓度。

为进一步分析研究区积雪中主要离子的区域特征，将其与其他典型积雪区进行对比（表4），可以发现具有如下特征：在青藏高原地区，从东南部海洋型玉龙雪山白水一号冰川到东北部靠近粉尘源区的祁连山十一冰川的离子含量逐渐增加，而错那地区的离子含量与本研究较为接近，反映了离子沉降的空间差异以及陆源矿物对积雪中化学成分的明显影响。反观我国东北地区，积雪中离子浓度整体较高，表明受到的人为影响较强。

表4   研究区与其他典型积雪区主要可溶性无机离子浓度对比

Table 4  Comparison of concentrations of soluble inorganic ions between the study area and other typical snow-covered areas

研究区研究时段离子浓度/（mg·L-1）参考文献
Na+NH4+K+Mg2+Ca2+Cl-SO42-NO3-
青藏高原东南部2021年0.570.100.160.162.470.341.190.48本研究
青藏高原西南部2021年0.080.170.170.122.110.220.620.47本研究
祁连山十一冰川2011年2.120.270.290.567.412.473.370.66［65］
喜马拉雅东段错那地区2018—2019年0.320.300.220.183.870.220.770.21［66］
玉龙雪山白水1号冰川2009年0.02—0.020.041.770.090.390.32［67］
我国东北地区2017—2018年2.252.631.061.0510.392.996.973.34［68］

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3.3.2　积雪中离子主成分和物源分析

为进一步了解污染源对积雪中主要可溶性无机离子的贡献，本研究利用SPSS软件进行主成分分析（表5），发现第1主成分方差贡献率占比较高，东南部和西南部分别占58.9%和79.3%，且以Ca2+、SO42-、Na+、Cl-、K+、Mg2+为主，这些离子同源性较高。而NH4+在第2主成分贡献较大，且东南部积雪中NO3-在第2主成分贡献较大，西南部则相反，表明离子来源的差异性。已有研究指出，青藏高原的雪冰化学物质大多为亚洲中部干旱-半干旱地区富含Ca2+的大气尘埃［69］，与本研究中Ca2+浓度占比较高结论一致。且研究区在非季风期受西风急流南支的影响，粉尘除了来自局地沙暴，也来自南亚塔尔沙漠和西亚干旱地区，甚至更远的北非撒哈拉沙漠［70］。同时，青藏高原分布着大量盐湖，有丰富的盐矿粉尘，含有丰富的Na+、Cl-、Mg2+、K+［71］，因而积雪中的Na+和Cl-等离子可能来自青藏高原及周边富含盐矿的尘源区。以上分析表明，陆源矿物粉尘为积雪中主要可溶性无机离子的主要来源。

表5   积雪中主要可溶性无机离子主成分分析

Table 5  Principal component analysis of main soluble inorganic ions in snow

项目东南部西南部
第1主成分第2主成分第1主成分第2主成分
方差贡献率/%58.927.179.314.0
Na+0.729-0.5440.942-0.310
NH4+0.4380.7480.5290.788
K+0.870-0.4310.953-0.174
Mg2+0.9610.1730.978-0.071
Ca2+0.9550.0330.8560.371
Cl-0.869-0.4560.946-0.294
SO42-0.7490.5830.969-0.209
NO3-0.2780.7410.8640.317

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为了进一步确定气团来源和大气颗粒物的传输路径，如图7所示，利用HYSPLIT模型对采样前一个月到达东南部（SE3）、西南部（SW8）两个采样点上空500 m的气团进行72 h后向轨迹模拟。结果显示，气团主要来自偏西方向，表现为西向东进趋势。西南部主要受来自南亚途经塔尔沙漠翻越喜马拉雅山脉入境的绕流的影响，西北方向气团最远可以追溯到里海附近，西方向可追溯到内夫得沙漠。东南部主要受西偏南的气团影响，气团的主要起源为塔尔沙漠、尼泊尔以及喜马拉雅山南麓等地。气团行径过程途经沙漠等干旱-半干旱地区，携带大量沙尘和Ca2+、SO42-、Na+、NO3-等化学物质。已有研究表明，SO42-的来源可能为荒漠区，盐湖的蒸发以及盐矿物质的风化也是其潜在来源［71，67］，所以SO42-也可能来自青藏高原局地硫酸盐输入。NO3-浓度主要与太阳活动、含有土壤颗粒的大陆气团以及平流层N2O的氧化有关［18，72］。此外，NO3-、SO42-可形成如Ca（NO3）2、CaSO4这样的硝酸盐、硫酸盐覆盖层而后被长距离运输沉积在积雪表面［65］。人为活动（化石燃料燃烧、生物质燃烧等）也会影响SO42-和NO3-的浓度。Galloway等［73］研究发现，碱性土壤的释放与动物的粪便也能影响大气中NH4+的浓度。青藏高原地区以畜牧业为主，且野生动物资源丰富，这可能是NH4+的来源之一。所以，结合主成分分析发现NH4+和部分NO3-可能与人为活动有关，且东南部NO3-受到人为影响因素更为显著。

图7

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图7   研究区72 h后向轨迹，（a）和（b）分别为SW8和SE3

Fig. 7   72 hours of backward trajectory of the study area， （a） and （b） are SW8 and SE3 respectively


4 结论

为了解积雪中化学组分的含量、来源和其在积雪中的次生变化等问题，本研究通过对青藏高原东南和西南部冬季73个积雪样的氢氧稳定同位素特征和主要可溶性无机离子组成及来源进行了研究分析，得出了以下主要结论：

（1）研究区冬季积雪的δD和δ18O值波动分别介于-178.11‰~-68.07‰和-23.80‰~-9.61‰，氢氧稳定同位素值偏低。积雪大气水线为δD=7.86δ18O+11.8（R2=0.95），与拉萨冬季的大气水线：δD=8.08δ18O+11.87（R2=0.98）相比较为接近，东南部（δD=7.29δ18O+2.4）与西南部（δD=8.07δ18O+15.6）大气水线有明显差异，西南部的斜率和截距均高于东南部。

（2）雪坑剖面δD和δ18O值变化趋势一致，表层5 cm雪样同位素富集，有相对较高的δD和δ18O值。积雪中的水汽迁移使得分层雪样δD/δ18O曲线的斜率略有不同，表层雪样的斜率略高于近表层雪样δD/δ18O的斜率，底部雪样未受影响，斜率最高。

（3）d-excess值变化范围为-4.21‰~+23.49‰，平均值为13.65‰，剔除SW1的异常低值，过量氘变化范围为11.03‰~23.49‰，平均值为15.13‰，高于全球的平均值10‰。这表明水汽源地的低湿、低温以及降水时较高的冷凝程度等环境条件决定了较高的过量氘值。

（4）积雪中可溶性无机离子平均浓度顺序为：Ca2+>SO42->Na+>NO3->Cl->K+>Mg2+>NH4+，主导阳离子为Ca2+，主导阴离子为SO42-。主成分分析显示，陆源为积雪中离子的主要来源，Na+和Cl-可能来自青藏高原富含盐矿的粉尘源区，NH4+与部分NO3-可能与人为活动有关。后向气团轨迹整体表现为西向东进趋势，东南部和西南部主要受偏西方向的气团影响，带来了南亚、中亚等干旱-半干旱区的沙尘。

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