冰川冻土, 2023, 45(2): 327-340 DOI: 10.7522/j.issn.1000-0240.2023.0025

第二次青藏高原综合科学考察研究

典型冰冻圈区域河流黑碳研究进展

赵玉娇,1,3, 高坛光,2, 张玉兰1, 康世昌1,3

1.中国科学院 西北生态环境资源研究院 冰冻圈科学国家重点实验室，甘肃 兰州 730000

2.兰州大学 资源环境学院，甘肃 兰州 730000

3.中国科学院大学 资源与环境学院，北京 100049

Research progress of riverine black carbon in typical cryospheric regions

Yujiao ZHAO,1,3, Tanguang GAO,2, Yulan ZHANG1, Shichang KANG1,3

1.State Key Laboratory of Cryospheric Science，Northwest Institute of Eco-Environment and Resources，Chinese Academy of Sciences，Lanzhou 730000，China

2.College of Earth and Environmental Sciences，Lanzhou University，Lanzhou 730000，China

3.College of Resources and Environment，University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China

通讯作者: 高坛光，副教授，主要从事冰川与气候变化、冰冻圈水文与碳循环研究. E-mail：gaotg@lzu.edu.cn

收稿日期: 2022-12-04   修回日期: 2023-04-10  

基金资助: 国家自然科学基金面上项目.  42271132
第二次青藏高原综合科学考察研究项目.  2019QZKK0605
兰州大学中央高校基本科研业务费专项资金项目.  lzujbky-2021-74

Received: 2022-12-04   Revised: 2023-04-10  

作者简介 About authors

赵玉娇，博士研究生，主要从事冰冻圈化学研究.E-mail：2166106261@qq.com

摘要

冰冻圈区域河流是连接冰冻圈及河流中下游，乃至海洋碳库的重要通道。气候变暖导致冰冻圈快速萎缩，致使储存在冰川和冻土中的黑碳暴露并迁移，深刻影响冰冻圈区域河流黑碳的来源及输移过程，对海陆碳循环具有重要意义。本文重点综述了青藏高原、北极、阿尔卑斯山脉、落基山脉以及安第斯山脉等典型冰冻圈区域河流黑碳的通量、来源以及传输运移途径。结果表明：典型冰冻圈区域河流黑碳的传输通量约为2.29 Tg·a-1，约占全球河流黑碳通量的5.33%。除大气干湿沉降和径流侵蚀外，冰川消融和冻土退化对冰冻圈区域河流黑碳浓度及通量变化具有显著影响，其中青藏高原和阿拉斯加冰川消融每年释放进入河流的黑碳通量分别为10.00 Gg（7.74~12.30 Gg）和0.60 Gg（0.47~0.73 Gg）。然而，冻土退化对冰冻圈区域河流黑碳的影响程度尚不清楚。总体而言，冰冻圈区域河流黑碳的研究不足将严重限制区域乃至全球碳循环的系统认识，未来亟需加强冰冻圈区域河流黑碳的系统监测与研究，为量化全球变暖背景下冰冻圈区域河流黑碳变化及其影响提供科学数据。

关键词： 冰冻圈 ; 河流黑碳 ; 全球变暖 ; 冰川 ; 多年冻土

Abstract

Cryospheric rivers play a critical role in linking the cryosphere region， middle & downstream regions of the river， and even the oceanic carbon pool. Studying of source， migration， and transformation of the riverine black carbon （BC） in the cryosphere region will improve understanding of the marine and terrestrial carbon cycle. Climate warming has caused rapid cryospheric shrinkage recently， resulting in stored BC released due to glacier melting and permafrost thawing， which profoundly affects BC concentrations in the river source regions. This paper reviews the research progress of riverine BC in typical cryosphere regions， including the Arctic， Tibetan Plateau， Alps， Rocky Mountains and Andes Mountains. The results show that the fluxes of riverine BC in the global cryosphere region are about 2.29 Tg·a-1， accounting for 5.33% of the global riverine BC flux. In addition to atmospheric dry & wet deposition and runoff erosion， glacier melting and permafrost thawing significantly influence the concentration and flux of riverine BC. The annual fluxes of BC released by glacier meltwater in the Tibetan Plateau and Alaska are about 10.00 Gg （7.74~12.30 Gg） and 0.60 Gg （0.47~0.73 Gg）， respectively. However， the effect of permafrost thawing on BC in cryospheric rivers remains unclear. The lack of research on BC in cryospheric rivers will seriously limit the systematic understanding of regional and even global carbon cycles. In the future， it is necessary to continue to strengthen the systematic monitoring and research on BC in cryospheric rivers， which provide scientific data for quantifying the change and impact of riverine BC in the cryosphere region under climate warming.

Keywords： cryosphere ; riverine ; black carbon ; global warming ; glacier ; permafrost

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本文引用格式

赵玉娇, 高坛光, 张玉兰, 康世昌. 典型冰冻圈区域河流黑碳研究进展. 冰川冻土[J], 2023, 45(2): 327-340 DOI:10.7522/j.issn.1000-0240.2023.0025

Yujiao ZHAO, Tanguang GAO, Yulan ZHANG, Shichang KANG. Research progress of riverine black carbon in typical cryospheric regions. Journal of Glaciology and Geocryology[J], 2023, 45(2): 327-340 DOI:10.7522/j.issn.1000-0240.2023.0025

0 引言

河流在黑碳传输方面的重要性毋庸置疑［1-3］，发源于冰冻圈区域的河流每年能将丰富的黑碳输送至下游乃至海洋，是全球河流黑碳重要的组成部分。因此，探明全球变暖背景下冰冻圈区域河流黑碳的来源、通量及传输过程对厘清区域或全球尺度上碳循环至关重要。冰冻圈储存了大量的黑碳［4-5］，这些黑碳的迁移转换将会影响冰冻圈或其他圈层的物质组成及其碳循环过程。

气候变暖导致冰冻圈快速萎缩，致使储存在冰川和冻土等冰冻圈要素中的黑碳暴露并随之迁移，深刻影响冰冻圈区域河流黑碳的来源及输移过程。冰川融水作为冰冻圈区域河流径流的重要贡献者和调节器［6］，导致河流的物理性质、化学性质以及生物性质发生显著变化［7-8］。而多年冻土及其孕育的高寒沼泽湿地和高寒草甸生态系统同样具有显著的水源涵养功能，被认为是稳定江河源区水循环与河川径流的重要因素［9］。储存在冰冻圈区域的大量黑碳，通过径流冲刷等途径进入河流系统并参与碳循环，最终转移到循环更慢的海洋碳库，成为全球碳循环和碳预算的重要环节。

目前，冰冻圈仍在加速退缩［9-10］，未来冰冻圈区域河流向下游或海洋输送的黑碳量将不容忽视。例如，北极地区河流每年能将202 Gg（1 Gg=109 g）的黑碳传输至海洋［5］，丰富了海洋碳库的储量。然而，冰冻圈区域河流黑碳的研究仍处于探索阶段。由于冰冻圈区域河流黑碳存在监测不连续、分析测试差异性等问题，且黑碳在传输过程中存在的潜在交互关系（如生物或非生物作用［4，11-14］、光降解作用［15］等）尚未明确，因而限制了对冰冻圈区域河流黑碳的浓度、通量及迁移转换过程的系统认识。此外，模型模拟在冰冻圈区域河流黑碳研究方面的应用尚且不足，尤其缺乏物理和化学机制以准确衡量冰冻圈区域河流黑碳复杂的迁移转换过程。

与此同时，冰冻圈对全球变暖的响应深刻影响着冰冻圈区域河流黑碳的来源和迁移过程。冰川消融及冻土退化的径流搬运是除大气干湿沉降、径流侵蚀之外重要的冰冻圈区域河流黑碳来源。由于冰川中含有大量黑碳，雪冰的消融导致封存其中的黑碳进入冰川流域参与碳循环，进而影响河流径流中的黑碳浓度［16-18］。例如，Ding等［19］的研究发现阿拉斯加中部地区冰川流域的河流溶解性黑碳（dissolved black carbon， DBC）浓度为0.006~0.04 mg·L-1。另外，储存在多年冻土中的部分黑碳可能会伴随着冻土消融而暴露，进一步通过地表径流及地下水输送到河流中［20-21］。尽管如此，目前冰冻圈区域河流每年向下游输送的黑碳通量仍未可知，尤其是对冰川融水和冻土消融释放到河流系统的黑碳通量和过程等认识不足。

鉴于此，本文综述了全球5个典型冰冻圈区域（青藏高原、北极、阿尔卑斯山脉、落基山脉以及安第斯山脉）河流黑碳的特征及其传输通量，评估了典型冰冻圈区域冰川消融向河流系统释放的黑碳量，探讨了河流黑碳的来源，并指出了目前研究的不足并对未来展望。本研究可进一步提升对冰冻圈区域河流黑碳研究的认识。

1 文献资料与数据分析

1.1　文献获取

本文从web of science上根据“black carbon”“elemental carbon”“soot”“river”“riverine”和“stream”关键词检索了与河流黑碳相关的文献，中文文献主要来源于CNKI，根据“河流黑碳”关键词进行检索分析，并在Google学术上进行扩展搜索，时间截至2022年10月，共检索到相关文献609篇［图1（a）］。分析发现，从2000年至今，根据关键词将河流黑碳研究的发展历程划分为三个阶段［图1（b）］：在河流黑碳发展的起步阶段（2006年以前），研究侧重点主要集中在河口和近海沉积物中黑碳的含量、分布及来源；上升阶段（2007—2013年），大多数研究侧重于黑碳与多环芳烃等有机污染物之间的相关关系分析及两者的来源辨析方面；探索阶段（2014年至今）研究热点集中在流域黑碳的源解析、时空分布变化情况，以及传输过程。

图1

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图1   全球河流黑碳研究的文献量变化（a）及发展历程（b）

Fig. 1   Number of publication （a） and development history chart （b） on the global riverine black carbon


1.2　资料分析

本文进一步根据“particulate black carbon（颗粒态黑碳，PBC）”“dissolved black carbon（溶解性黑碳，DBC）”“river”“stream”等关键词甄选后，共有43篇与河流黑碳密切相关的文章，涵盖全球78条河流，其中冰冻圈区域河流19条，包含全球近240个河流黑碳采样点和数据。从研究范围方面，全球开展河流黑碳研究区域范围较广，从北极至南纬45°不等，主要集中在热带及亚热带区域，而冰冻圈区域河流黑碳的研究主要集中在北极和青藏高原地区，其中，最早有关冰冻圈区域河流黑碳的研究出现在2001年，是由Masiello等［22］首次对圣克拉拉河进行较为系统的监测研究。河流黑碳的测试方法主要采用苯多羧酸分子标志物法和化学氧化法，研究内容多涉及河流DBC浓度及传输通量。在国内外河流黑碳的研究中，大多集中在河流下游或河口处，有关河源区的研究微乎其微。在这些研究中，主要关注河流水体和沉积物中黑碳浓度、通量及放射性碳同位素值，为河流黑碳的来源及传输过程提供了科学数据。现阶段，冰冻圈区域河流黑碳的研究主要关注黑碳从源头向海洋传输的过程及其通量。

本文以全球冰川及多年冻土分布范围（数据获取网址：https：//geo.uzh.ch/microsite/cryodata/pf_global/）为界线将全球河流划分为冰冻圈区域河流与非冰冻圈区域河流两大类，并依据全球冰川及多年冻土分布范围和HydroSHEDs数据集（数据获取网址：https：//www.hydrosheds.org）提取了部分冰冻圈区域和非冰冻圈区域河流的基本特征信息（表1）。本研究重点关注的冰冻圈区域河流包括，发源于青藏高原的长江、黄河、雅鲁藏布江、湄公河，以及泛北极地区的勒拿河、麦肯齐河、鄂毕河、叶尼塞河、育空河、科雷马河及因迪吉尔卡河［23］，其中勒拿河、因迪吉尔卡河和科雷马河位于多年冻土区，叶尼塞河上中游流经多年冻土区，鄂毕河与之相反，仅一小部分流经多年冻土区［24］。北极河流在11月至次年4月处于冻结状态，以地下水补给为主［25］。

表1   部分冰冻圈区域河流及非冰冻圈区域河流基本特征

Table 1  Basic characteristics in part of cryospheric rivers and non-cryospheric rivers

河流河源处经纬度河流分级平均径流量/（km3·a-1）距河口距离/km上游总面积/（×104 km2）
长江29.55° N， 99.08° E7级25.664 278.018.3
黄河35.22° N， 100.23° E6级16.983 988.510.7
亚马孙河5.07° S， 75.66° W5级6.223 853.30.4
湄公河28.25° N， 99.86° E6级17.583 846.97.9
多瑙河46.86° N， 12.70° E4级0.692 164.10.1
雅鲁藏布江29.11° N， 93.42° E7级32.351 847.117.8
内格罗河39.90° S， 66.00° W4级0.482 8970.02
苏西特纳河61.77° N， 150.50° W6级16.7045.91.6
巴拉那河33.94° S， 58.53° W9级577.460—
马代拉河3.37° S， 58.65° W9级1 078.831 161.9—

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2 河流黑碳分析方法及通量评估

2.1　河流黑碳分析方法

河流黑碳主要包括DBC和PBC两种形式［26］。目前，尚未建立统一的标准方法用于分离和量化河流中DBC和PBC浓度［27］，不同研究对于DBC和PBC浓度的测定方法不尽相同［28-29］。现行的河流黑碳浓度测量方法主要包括：热氧化法（thermal oxidation， TO）［11，30-31］、化学氧化法（chemo-thermal oxidation， CTO）［32-34］、苯多羧酸分子标志物法（benzene polycarboxylic acid， BPCA）［35-36］和热光反射法（thermal/optical reflectance， TOR）［37-39］等。其中，化学氧化法、苯多羧酸分子标志物法和热光反射法是河流黑碳浓度测量最为常用的方法。不同方法测量的黑碳浓度具有显著差异性，这种差异性主要是在样本测试过程中对黑碳和有机碳的识别误判所导致［40］。通常，化学氧化法测量的黑碳浓度值较其他方法的测量值偏低［28］；苯多羧酸分子标志物法测量的黑碳浓度常常低于热光反射法检测的黑碳浓度［29］。因此，采用不同的黑碳测量方法估算的河流黑碳通量往往存在明显的差异，但在方法选择上冰冻圈区域河流和非冰冻圈区域河流没有显著差异。例如，北极地区沉积物中测量的PBC浓度远高于水体中DBC浓度，但是河流DBC通量约是PBC通量一个多数量级［5，41］。Coppola等［1］在圣克拉拉河用苯多羧酸分子标志物法测量的PBC浓度高于Masiello等［22］使用重铬酸盐/硫酸氧化法测量的结果。此外，Ding等［19］用苯多羧酸分子标志物法测量阿拉斯加地区受冰川补给和影响的河流DBC浓度含量低于同区域内其他不受冰川融水影响的河流。

2.2　河流黑碳通量评估

本文依据已发表的数据分析冰冻圈区域河流黑碳传输通量的过程，优先考虑黑碳通量值，其次选用PBC和DBC通量值。评估采用的河流PBC通量数据主要来自于Coppola等［1］和Elmquist等［5］；DBC浓度数据主要来自于Stubbins等［41］、Wang等［27］和Coppola等［42］。计算方法依据Marques等［43］的报道，DBC传输通量为河流径流量与DBC平均浓度的乘积，即：

FDBC=Q×CDBC

式中：FDBC为河流DBC年传输通量（Gg·a-1）；Q为河流平均径流量（km3·a-1）；CDBC为河流DBC浓度（mg·L-1）。该公式在计算河流DBC年传输通量的过程中存在一定的不确定性，其主要来源于河流日径流变化较大，本文中采用河流平均径流量代替日径流量的计算过程导致不确定性。另外，河流黑碳的浓度并不完全是全年监测数据，且受森林火灾影响的河流，其浓度存在较大的差异。

3 冰冻圈区域河流黑碳通量及其运移过程

黑碳存在于地球各个圈层，并伴随各圈层的分布和变化而迁移流动，其在各圈层的传输和迁移过程复杂且相互贯通。通常而言，侵蚀和河流运输是区域尺度上重要的碳迁移途径，对整个生态系统的碳循环具有重大影响［44］。整体而言，全球河流黑碳浓度变化差异较大，其中DBC浓度范围为0.002~2.77 mg·L-1［26］，PBC浓度范围为0.005~5.72 mg·L-1［11，45］，绝大部分河流黑碳浓度随季节发生较大波动，即使是在同一区域内，河流黑碳浓度的变化趋势也并不一致，例如泛北极地区，在麦肯齐河、勒拿河和科雷马河流域测量的DBC浓度较小，均小于0.50 mg·L-1，育空河、叶尼塞河和鄂毕河DBC浓度在0.7 mg·L-1左右；而PBC浓度在科雷马河、因迪吉尔卡河和育空河均大于1.2 mg·g-1，鄂毕河和勒拿河PBC浓度均小于0.5 mg·g-1［5，24，41，46］。对于河流DBC浓度而言，通常雨季高于旱季，并随河流流量的增加而增大；而PBC浓度通常在北半球春季融雪或夏季降雨事件中呈现明显的增加趋势［11，43］。另外，受火灾影响的流域，PBC浓度往往较高，而在火灾发生的几十年后，DBC却还能在流域中被检测到［46］。研究发现，DBC和PBC的这种变化规律可能是：黑碳在向河网释放之前会先储存在土壤等中间介质中［42］，沉降到表层的黑碳在被风或水转移到其他碳库之前可能会发生老化、生物、化学或物理反应，进而在更深的土层中富集［2，47-50］；而在雨季，经土壤生物或非生物作用降解的黑碳（特指DBC）又会伴随径流侵蚀从土壤中迁移出来［4，11，42］。

对冰冻圈区域河流而言，黑碳浓度在春季融雪期间呈现明显的增加趋势［22］，这种变化在北半球的绝大部分河流中均有体现。例如，在北美Poudre河的观测中发现，DBC和PBC浓度在3月呈现明显的增加趋势，并在5月达到峰值，其峰值分别为0.32 mg·L-1和2.12 mg·L-1［11］。随着气候变暖，冰川、冻土和积雪消融对冰冻圈区域河流黑碳的迁移传输过程具有一定影响。冰川消融对黑碳迁移的响应主要体现在：1）当雪冰开始融化时，黑碳并未被融水淋溶而发生迁移，而是富集在雪冰表面或者雪层之中［51-53］；2）当雪冰消融达一定时间后，冰川融水在表面汇集，一旦流速较大，可能会冲刷携带部分雪冰表面的黑碳，并以溶解态或颗粒态流入末端河流中，伴随着河流的运动进而传输；3）通过使雪冰表面变暗、降低表面反照率，从而增加太阳辐射的吸收，并加速雪粒的增长和雪融化过程［54］。此外，在依赖冰川融水和地下水补给的河流区域，储存在冰川和冻土中的部分黑碳可能会伴随着冰川和冻土消融而暴露，尤其在冰川补给和富含多年冻土的河源区，冰川和冻土消融可以释放部分黑碳，并借由流水动力向河流等水生生态系统传输。而积雪消融对黑碳的迁移响应在于：沉降在积雪表面的黑碳通过降低积雪在可见光波段的反照率，从而吸收更多的太阳辐射，并由于雪表面变暗而产生正辐射强迫，使雪温升高，进而导致积雪快速消融［55］，积雪中的黑碳将伴随其融化过程进入河流系统中，影响着河流黑碳的浓度、通量等。除了冰川、冻土和积雪消融的影响，野火产生的黑碳也是区域河流黑碳重要的来源。在阿拉斯加地区的一项研究指出，与冰川补给［DBC浓度为（0.01±0.004） mg·L-1］和受冰川影响［DBC浓度为（0.033±0.007） mg·L-1］的河流DBC浓度相比，阿拉斯加地区受野火影响的河流DBC浓度含量往往更高［（0.94±0.37） mg·L-1］［19］，且这部分黑碳主要来自历史野火事件释放［43］。

对全球河流黑碳传输通量而言，Druffel［56］首次粗略评估其通量约为20 Tg·a-1（1 Tg=1012 g）；之后，Elmquist等［5］将泛北极地区七条河流的数据与其他河流黑碳通量现有的估计值相结合，重新计算得出了全球河流黑碳每年流入海洋的通量约为26 Tg·a-1。2013年，Jaffé等［26］估计了全球河流DBC传输通量［（26.5±1.7） Tg·a-1］。在全球尺度上，河流DBC传输通量存在较为明显的纬度变化趋势，即热带（亚热带）（69%±26%）>北半球高纬度（21%±6%）>温带（10%±4%）［3］。2014年，Mitra等［57］首次估计了河流PBC年传输通量（8 Tg·a-1），进一步填补了全球黑碳通量的缺口，为河流黑碳的研究提供了关键信息。2018年，Coppola等［1］首次利用PBC浓度（特指BPCA测量浓度）与各河流系统POC通量的乘积系统量化了全球18条河流每年向海洋输送的PBC通量值（17~37 Tg·a-1）；2020年，Jones等［3］基于DBC和DOC浓度扩展数据集及其比值对全球河流DBC通量值重新估算，由于其重新计算的DOC值［DOC通量为（205±21） Tg·a-1，DBC/DOC=8.8%±2.1%］较Jaffé等［26］（DOC通量为250 Tg·a-1，DBC/DOC=10.6%±0.7%）偏低，故DBC通量值被缩减为（18±4） Tg·a-1，另外，Jones等［3］根据Coppola等［1］的结果系统地提出了全球河流黑碳总入海通量约为（43±15） Tg·a-1，约占OC通量的12%±5%，更新了以往对河流黑碳传输通量的认识，尤其是河流在将黑碳从快速循环的大气-生物圈碳库转移到循环更慢的海洋碳库方面扮演着重要角色，Jones等［3］的研究为河流-海洋碳循环的收支平衡提供更为精确的数据，是河流黑碳传输研究重要的里程碑。

发源于冰冻圈区域的河流是全球河流重要的组成部分，在黑碳传输方面同样具有重要意义，尤其在全球变暖的背景下，冰川和冻土自身的碳循环过程改变对区域乃至全球碳循环将造成重大影响。目前，冰冻圈区域河流黑碳的通量研究仍十分匮乏，尽管Jones等［3］和Coppola等［2］在研究过程中将河流划分为高纬度地区河流和冰川流域，但冰冻圈区域河流黑碳的通量变化及其影响尚不清楚。为此，本文依据河流特征信息（表1）以及通量评估方法（2.2节），评估了典型冰冻圈区域19条河流的黑碳浓度及传输通量（表2）。在评估过程中，北极地区河流黑碳均采纳入海通量。另外，在没有DBC通量数据的冰冻圈区域河流（例如长江、黄河、亚马孙河、多瑙河、雅鲁藏布江、湄公河、内格罗河和苏西特纳河河源区）和非冰冻圈区域河流（巴拉那河和马代拉河入海口），其传输通量根据Jones等［3］文章中的DBC浓度数据并结合表1中河流平均径流量数据计算得出。此外，黄河河源区PBC通量计算方法同DBC通量计算（黄河水样中PBC浓度为1.58 mg·L-1［45］）。

表2   典型冰冻圈区域河流及非冰冻圈区域河流黑碳浓度和传输通量

Table 2  Black carbon concentration and transport in typical cryospheric rivers and non-cryospheric rivers

河流

年均径流量a/

（km3·a-1）

DBC浓度b/

（mg·L-1）

DBC通量/（Gg·a-1）PBC通量/（Gg·a-1）BC通量/（Gg·a-1）
冰冻圈科雷马河62±20［41］24［5］86
勒拿河550±68［41］36［5］586
麦肯齐河129±20［41］298±60［1］427
鄂毕河262±44［41］29±6［1］291
叶尼塞河402±19［41］10［5］412
育空河102±28［41］85±17［1］187
因迪吉尔卡河—13［5］13［5］
圣克拉拉河—11±2［1］54［22］
多瑙河*0.690.090.117±3［1］17.1
长江上游*25.660.05［30］1.3—1.3
黄河上游*16.980.132.226.829.0
雅鲁藏布江*32.350.020.6125±25［1］125.6
湄公河*17.580.091.6—1.6
亚马孙河上游*6.220.674.2—4.2
Eel河—24±5［1］24±5［1］
弗雷泽河—8±2［1］8±2［1］
科尔维尔河—22±4［1］22±4［1］
内格罗河*0.480.590.3—0.3
苏西特纳河*16.700.010.2—0.2
非冰冻圈长江河口47.4［27］192［27］485±147［63］
黄河河口3.5［64］42±8［1］45.5
亚马孙河河口1 900~2 700［42］1 088±218［1］3 388
密西西比河——480±220［65］
博多河—597±119［1］597±119［1］
特拉华河——24［66］
Paraíba do Sul河——2.79（2.30~3.10）［46］
Cache La Poudre河——0.186［11］
渤海河流——74［38］
下龙湾0.2［67］0.63［67］0.83［67］
明珠江22［64］—22［64］
黑龙江11［64］—11［64］
台湾河（大渡河和Tamsui河）0.5［64］—0.5［64］
刚果河803±84［68］485±97［1］1 288
九龙河0.45±0.027［69］—0.45±0.027［69］
卡加延河—118±24［1］118±24［1］
戈达瓦里河—51±10［1］51±10［1］
巴拉那河*577.460.23132.8—132.8
马代拉河*1 078.831.041 122—1 122

注：—表示没有数据；*表示该河流DBC通量为评估值，此外，黄河PBC通量计算同DBC通量计算；a表示河流年均径流量数据来自提取的河流信息数据，详见表1；b表示DBC浓度，来自Jones等［3］发表文章中的DBC浓度数据集。

Note：— indicates no data；* indicates that the riverine DBC flux is the evaluated value，in addition，the Yellow River PBC flux calculation is line with DBC flux calculation；a represents the average annual river runoff data from the extracted river information data，as shown in Table 1； b indicates the DBC concentration from the DBC concentration dataset published by Jones et al［3］.

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依据评估结果，计算的典型冰冻圈区域河流黑碳的传输通量为2.29 Tg·a-1（2.04~2.75 Tg·a-1），约占全球河流黑碳传输通量的5.33%。其中，青藏高原地区河流对典型冰冻圈区域河流黑碳传输通量的贡献约占6.88%；北极地区河流对其的贡献量高达87.5%。本文结合DBC［41］和PBC［1］数据重新估算，得出北极地区河流黑碳通量约为2 Tg·a-1，其中勒拿河的贡献约占三分之一（29.3%），其次是麦肯齐河（21.3%）和叶尼塞河（20.6%）。此外，评估发现北极地区河流DBC通量（1.5 Tg·a-1）较PBC通量（0.5 Tg·a-1）高一个数量级多，这种相对较高的DBC通量可能表明DBC能够在雪冰表面及土壤中迁移传输，促使向河流传输更多的黑碳［11，15］。另外，黄河河口区PBC浓度是DBC浓度的好几倍，这种变化与悬浮颗粒密切相关，说明颗粒有机碳是运输黑碳的重要基质［30］。与此同时，据典型冰冻圈区域河流黑碳以及非冰冻圈区域河流黑碳的空间分布（图2），表明冰冻圈区域河流黑碳整体空间分布极为不均，特别是北极地区河流黑碳的传输通量相对较高且空间波动大，而青藏高原地区相对较低且空间差异小。

图2

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图2   典型冰冻圈区域河流黑碳以及非冰冻圈区域河流黑碳通量的空间分布（河流黑碳通量依据表2，底图流域和冰川及多年冻土范围shp文件分别来自于网站HydroSHEDS data products和https：//geo.uzh.ch/microsite/cryodata/pf_global/）

Fig.2   Figure of black carbon transport in typical cryospheric rivers and non-cryospheric rivers （The riverine black carbon flux is according to Table 2， and the shp files of the bottom map watershed & glaciers and permafrost extent are from the website， respectively： HydroSHEDS data products &https：//geo.uzh.ch/microsite/cryodata/pf_global/）


4 典型冰冻圈区域河流黑碳来源及传输

河流黑碳的来源和迁移是碳循环重要的组成环节［1］。目前，大多数研究将河流黑碳的源头归结为化石燃料（车辆尾气排放、工业排放和煤碳燃烧等）和生物质燃料（森林火灾、焚烧秸秆等农林废弃物等）的不完全燃烧［58-59］。冰冻圈区域河流广泛分布在中高纬度区域，极少受到人为活动的直接干扰，然而，冰冻圈区域河流黑碳来源和传输具有其独特的过程，主要包含以下三部分：1）由生物质和化石燃料燃烧产生的黑碳气溶胶，经由大气传输后通过干湿沉降沉积在河流流域［60］；2）沉降到陆地生态系统（土壤等）的黑碳被扬尘或径流冲刷运输到河流系统，诸如燃油、燃煤和汽车尾气颗粒物等的大气传输和沉积［61］；3）气候变暖背景下，冰川消融和冻土退化释放到河流系统的黑碳［17-18，20，62］。

迄今为止，上述3条途径对冰冻圈区域河流黑碳来源的贡献程度仍未知，为此，探明黑碳在不同环境介质中的迁移转换过程对厘清冰冻圈区域河流黑碳收支平衡至关重要。目前，稳定碳同位素分析和放射性碳同位素分析、黑碳/有机碳比值、多环芳烃特征标志物比值等被广泛用于示踪黑碳示踪研究。通常，黑碳与有机碳的比值（BC/OC）较低时则认为主要源于生物质的不完全燃烧，反之则为化石燃料的不完全燃烧。Novakov等［70］认为当BC/OC=0.11±0.03时，黑碳主要源于生物质燃烧；当BC/OC=0.50±0.05时，黑碳主要源于化石燃料燃烧。但是，这一方法仅能粗略估计河流黑碳的来源。现阶段，放射性碳同位素分析（14C）被认为是一个示踪黑碳来源的较为科学可靠的方法。放射性碳同位素分析的原理是利用加速器质谱仪测量放射性核素的同位素丰度比（14C/12C比值），从而进行定年和示踪研究［71］。Coppola等［1］利用放射性碳同位素分析技术揭示了全球18条河流中PBC的14C年龄，其中，黄河、雅鲁藏布江、麦肯齐河、多瑙河、Eel河和弗雷泽河等中高纬度地区河流中的14C年龄远大于14C的半衰期（5 730 a），说明化石燃料是中高纬度地区河流PBC重要的来源。

4.1　青藏高原

青藏高原地区的黑碳绝大部分来源于周边地区的跨境输入，如南亚、东亚、中亚等，仅有少量来自于局地源排放（约10%）［72-74］。沉降在高原生态系统中的黑碳，通过改变辐射强迫来影响区域内气候系统和水文循环［75-77］。被誉为“第三极”的青藏高原地区覆盖了全球中低纬度最大面积的冰川（83 350 km2）［78］，冰川融水作为亚洲13个河流系统的主要来源［年总径流量为（656±23） Gt·a-1［79］］，每年将丰富的黑碳传输到下游地区，是研究冰冻圈区域河流黑碳的绝佳之地。目前，青藏高原大部分冰川正在快速退缩［80］，储存于冰川中的黑碳能在其消融期间运移［17，62，81］。研究证实，青藏高原地区冰川物质平衡表现为负平衡［82］。据估计，2000—2019年期间，冰川物质年平均损失（21.1±4.8） Gt［83］，冰川总物质损失约400 Gt。本文依据Hugonnet等［83］的研究结果，并结合青藏高原雪冰中黑碳浓度（475 ng·g-1，范围在11~2 856 ng·g-1）［84-87］，预估了青藏高原冰川融水每年输入到河流的黑碳量约为10 Gg（7.74~12.30 Gg）。据此估计，冰川融水对青藏高原冰冻圈区域河流黑碳的传输贡献约占青藏高原冰冻圈区域河流黑碳总传输通量的6.3%。同时，青藏高原多年冻土十分发育（1.06×106 km2）［88］，由气候变暖导致的冻土退化，预计向河流排放的地下水可能会大幅度增加［89］，部分黑碳将被携带释放到河流系统，但是多年冻土中储存的黑碳量及其消融携带进入河流系统的黑碳通量目前仍没有定论。

此外，发源于青藏高原地区的长江和黄河是河流黑碳研究的热点区域，其下游近入海口处的河水中黑碳来源已被报道，其DBC大部分来自生物质燃烧（78%~85%），相比之下，化石燃料和生物质燃烧产生的PBC在这两条河流中大致相当，该研究表明，冬季多为煤碳燃烧排放，夏末和秋季多为农田秸秆燃烧排放［27］，而Coppola等［1］则认为黄河流域PBC多为化石燃料来源，贡献高达88%±10%，二者研究的差异可能是由于采样时段不相同。然而，现阶段的研究采样点集中在中下游及入海口处，下游河段流经人类活动影响区域，与较少受到人类活动影响的冰冻圈区域河流BC来源及传输过程可能存在较大差异，未来应加强源头区的研究。

4.2　北极

北极地区河流约占全球河流径流量的10%，能将丰富的陆地碳传输到北冰洋［24，90-91］。在北极地区河流表层沉积物的一项研究中发现，北极地区河流沉积物中的黑碳主要来自化石燃料的燃烧，其中化石燃料来源的黑碳占71%，而生物质燃料来源的黑碳占29%［5］，但这并不适用于北极地区所有河流，例如，化石燃料燃烧的贡献在勒拿河流域最为显著（95%），而叶尼塞河与之相反，其主要来自生物质燃烧的贡献（88%），这或许与叶尼塞河流域大规模的森林火灾密切相关［5］。

在北极地区，大气干湿沉降的黑碳是河流黑碳的重要组成部分。Ding等［19］对阿拉斯加地区冰川流域河流黑碳的相关研究表明，人类排放的烟尘颗粒的大气沉降是冰川河流或受冰川影响的河流中DBC最重要的来源。而多年冻土退化释放的黑碳也是北极地区河流不可忽略的“源”。由于北极地区多年冻土十分发育，大部分北极河流流经多年冻土区，例如勒拿河、因迪吉尔卡河、科雷马河、叶尼塞河上中游以及鄂毕河下游部分区域等［24］。然而，冻土融化对河流黑碳的直接交互效应尚不清楚，未来，冻土融化对北极地区河流黑碳的影响评述仍是继续探究的重要内容。此外，北极地区冰川消融对河流黑碳的影响研究还十分稀缺，本文依据Hugonnet等［83］的研究结果，并结合阿拉斯加地区黑碳浓度（约9 ng·g-1）［51］，预估了阿拉斯加地区冰川物质年平均消融［（66.7±14.7） Gt·a-1［83］］每年输入到河流的黑碳量约为0.6 Gg（0.47~0.73 Gg）。

4.3　阿尔卑斯山

欧洲中部阿尔卑斯山脉是世界上典型的山地冰川分布区，冰川面积约2 091 km2［92］，全年处在盛行西风带。19世纪中叶以来，人类活动排放的大量黑碳导致了阿尔卑斯山脉冰川冻土的显著退缩［93-95］。研究发现，在阿尔卑斯山的高山湖泊、沉积物及冰川中均存在黑碳，其大多来自化石燃料燃烧排放（如车辆尾气）［15，93］。截至目前，波河、罗纳河等作为阿尔卑斯山脉地区重要的河流，其水体、沉积物中黑碳的浓度及传输通量尚未被提及，未来应加强这部分河流水体的黑碳浓度和河流径流量监测。值得一提的是，多瑙河DBC浓度和PBC通量已被报道［1，3］，本文结合已发表的DBC浓度数据，并结合本文提取的河流信息，预估多瑙河每年向下游传输的DBC通量为0.1 Gg。

4.4　落基山脉

北美落基山脉地区的黑碳主要来自化石燃料的燃烧和森林火灾，以远距离传输为主（贡献率近50%）［96-98］。森林火灾产生的黑碳是高纬度地区黑碳重要的来源［96］，这主要是因为森林火灾产生的排放物可以远距离运输［96］。发源于落基山脉的弗雷泽河、Eel河和圣克拉拉河已经开展了PBC和BC的相关研究［1］，然而弗雷泽河和Eel河仅报道了PBC传输通量，其值分别为（8±2） Gg·a-1和（24±5） Gg·a-1 ［1］，DBC的传输通量仍未被提及，而圣克拉拉河黑碳的研究还停滞在2001年，Masiello等［22］的研究结果揭示了该河黑碳浓度和传输通量分别为（34.8±6） mg·L-1和54 Gg·a-1，直到2018年，Coppola等［1］首次报道了该河PBC传输通量为（11±2） Gg·a-1。此外，有学者报道了位于科罗拉多落基山脉的Poudre河流域每年传输的黑碳量（0.186 Gg·a-1）［11］。

4.5　安第斯山脉

目前，已在南美安第斯山脉的雪冰中检测到黑碳等吸光性杂质（雪冰黑碳浓度在0.2~105 ng·g-1［99-102］，并证实黑碳等吸光性杂质主要来自于周边国家和地区的径向或纬向传输［99，103-105］。本文依据全球冰川及多年冻土分布范围和HydroSHED数据集提取得到的河流径流量数据，并结合内格罗河DBC浓度［3］，估算内格罗河河源区每年向下游输送约0.3 Gg的DBC。另外，位于南美洲的亚马孙河是世界上流量、流域面积最大的河流，每年向海洋排放全球河流近20%的水量［106］，其黑碳年入海通量比其他河流大1个或几个数量级，是全球河流黑碳的重要组成部分［1，42］。本文估算得出亚马孙河每年向下游和海洋传输的DBC通量的贡献相对较少，约为4.2 Gg·a-1。总体而言，安第斯山脉河流黑碳的研究仍比较稀缺，未来需要加强该区域河流黑碳的监测和研究。

通过对比分析青藏高原、北极、阿尔卑斯山脉、落基山脉以及安第斯山脉5个典型冰冻圈区域河流黑碳的来源及传输过程，可以发现，冰冻圈区域黑碳的局地源排放占比较少，大部分来自外来源输入，如周边区域输入、森林火灾等。目前，阿尔卑斯山、落基山脉及安第斯山脉区域已开展河流黑碳的来源分析，相比之下，青藏高原和北极地区是冰冻圈区域河流黑碳研究的热点区域。此外，由于冰冻圈的萎缩，导致暂时封存在冰川和多年冻土中较老的黑碳可能更易被消融后形成的径流携带并传输，从而改变区域内河流黑碳的组成、浓度及通量。然而，这部分被释放黑碳的稳定性和降解程度仍然未知，是未来重要的研究内容。

5 结论

本文依据文献综述分析，探讨了冰冻圈区域河流黑碳研究的现状及其影响，主要结论如下：

（1）河流黑碳研究最常用的方法包括热氧化法、化学氧化法、苯多羧酸分子标志物法和热光反射法等，不同的方法对河流PBC和DBC的界定不同，且河流PBC和DBC的测量范围也不尽相同。目前，冰冻圈区域河流黑碳的研究方法较为单一，未来需要加强冰冻圈区域河流黑碳的测定。

（2）典型冰冻圈区域河流黑碳的传输通量约为2.29 Tg·a-1，约占全球河流黑碳通量的5.33%。据估计，青藏高原地区河流对全球冰冻圈区域河流黑碳传输通量的贡献约占6.88%；北极地区河流对其的贡献量高达87.5%。此外，由于部分冰冻圈区域河流DBC和PBC的浓度及通量研究并不完整，诸如弗雷泽河、科尔维尔河、湄公河及亚马孙河等，使本文低估了典型冰冻圈区域河流黑碳的传输通量。

（3）冰冻圈区域河流黑碳通量来源主要包括三个潜在来源，除了大气干湿沉降量和扬尘、径流冲刷运输的黑碳，还包含气候变暖背景下，冰川消融和冻土退化形成的融水补给所携带的黑碳运移量。不同冰冻圈区域河流黑碳来源存在差异。对青藏高原地区而言，河流黑碳的化石燃料来源相对更为显著。与之相似的是，北极地区河流表层沉积物中黑碳约71%来自化石燃料的贡献。阿尔卑斯山脉、落基山脉和安第斯山脉等偏远的高山地区，通过大气干湿沉降的河流黑碳量十分可观。此外，野火（森林火灾）也是冰冻圈区域河流黑碳的重要来源。

（4）冰冻圈区域河流黑碳受冰川消融和冻土退化的影响，典型冰冻圈区域，如青藏高原冰川消融每年向下游河流系统释放约10 Gg的黑碳，冰川消融对青藏高原河流黑碳总通量的影响程度约为6.3%；阿拉斯加冰川融化每年向河流系统释放的黑碳约为0.6 Gg，是冰冻圈区域河流黑碳的重要组成部分。

未来，冰冻圈区域河流源头的黑碳浓度、通量及其传输过程是冰冻圈区域河流重要的研究内容，尤其在气候变暖背景下，冰川、冻土和积雪将如何变化，又如何影响冰冻圈区域河流黑碳的浓度、通量及传输过程是未来一个重要研究方向。

6 不足与展望

迄今为止，河流黑碳已经引起科学界广泛的关注和报道，基于文献统计分析，在冰冻圈区域河流黑碳研究方面的不足与展望概述如下：

（1）河流黑碳研究地点主要分布在河流下游或入海口，绝大部分研究关注河流向海洋传输的过程及年传输通量，鲜少有涉及冰冻圈区域河流黑碳的系统监测与研究。目前，仅在北极、青藏高原开展了部分观测和研究，而在诸如阿尔卑斯山脉、落基山脉和安第斯山脉等全球典型的冰冻圈区域，鲜有河源区河流黑碳的相关研究和报道，是未来亟需考虑和监测的区域。同时，冰冻圈区域河流黑碳的监测不连续，缺乏长期的监测数据，无法准确衡量不同冰冻圈区域的河流黑碳季节变化以及传输通量。由于不同研究采用的黑碳测量方法并不一致，导致全球河流黑碳分析测试存在差异性，这或许会制约对河流黑碳的系统认识。未来应该加强冰冻圈区域河流黑碳的长期监测和研究，对比不同研究区域河流黑碳的差异性，以及不同研究方法对河流黑碳浓度测量和传输通量计算的影响。

（2）冰川和冻土融化过程对河流黑碳的贡献尚不清楚，特别是在气候变暖的背景下，冰川和冻土自身的碳循环过程改变对区域乃至全球碳循环将造成重大影响。尽管典型冰冻圈区域河流黑碳的传输过程及机理研究已经引起广泛的关注，但对一些关键过程的认识还不甚清楚。尤其是气候变暖引起的冰川和冻土融化，对由此导致的融水向河流的黑碳传输过程及其通量仍认识不足。在冰冻圈影响的河源区，冰川和冻土退缩释放到河流的黑碳如何影响中下游河流黑碳的传输是目前亟待解决的科学问题。在未来的研究中，对河流黑碳的运输机制、冻土消融及冰川和积雪消融影响下的黑碳传输及黑碳源解析等方面需深入研究，为揭示全球变暖的情景下冰冻圈区域河流黑碳的运移传输过程提供基础。

（3）模型模拟在河流黑碳研究应用方面较欠缺，已报道的HYSPLIT模型在模拟黑碳气溶胶的后向轨迹分析应用居多［42，67］；HadGEM2-ES模型在模拟黑碳大气沉积贡献方面效果显著［67］；LOADEST模型在模拟日尺度的河流黑碳传输通量方面有应用［41］；保守混合模型被用于重现流域内观测到的黑碳通量的模拟［43］。尽管这些模型被用于河流黑碳的研究，但是冰冻圈区域河流黑碳传输过程及通量的模拟研究十分匮乏，目前还没有相关的研究报道，未来应着重加强冰冻圈区域河流黑碳浓度的检测，尤其是冰川表面冰面河和末端径流黑碳浓度的监测及传输机理和过程的探究，为模型模拟提供可靠的数据支撑。

（4）河流黑碳的传输通量受多重因素的影响，是一个较为复杂的过程，对河流黑碳传输通量评估过程本身就存在较大的不确定性。例如，河流黑碳传输过程的微生物作用、光降解作用、交互作用（地下水补给、土壤淋溶过程）会影响河流黑碳传输通量的评估，如何准确评估河流黑碳仍是目前亟须解决的科学问题之一。尽管河流向海洋的传输过程已被广泛报道，但是评估河源区河流黑碳仍是一项艰巨的任务，河源区河流黑碳来源及通量的不确定性难以评估，尤其是受冰川和冻土影响的区域，交互过程更为复杂，特别是DBC吸附的PBC可能是河流PBC的一个潜在来源［107］，但是DBC和PBC之间复杂的交互关系尚未建立。此外，PBC和DBC在生态系统中的输移机制、停滞时间和归趋不同［2］，均会影响对河流黑碳的评估。另外，河流黑碳对生态系统的影响主要体现在黑碳的强吸附性，黑碳能够携带多环芳烃、重金属等其他有机污染物进入水体或沉积物中，威胁生态系统安全。未来，冰冻圈区域河流黑碳对生态系统的影响也亟待加强。

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