冰川冻土, 2023, 45(2): 738-752 DOI: 10.7522/j.issn.1000-0240.2023.0056

冰冻圈生态学

长江源多年冻土区河流溶解性有机碳的时空动态和同位素特征

李宇灏,1, 王根绪2, 李阳1, 宋春林,2

1.四川大学 水利水电学院，四川 成都 610065

2.四川大学 水力学与山区河流开发保护国家重点实验室，四川 成都 610065

Spatiotemporal variability and the carbon isotope of dissolved organic carbon in permafrost catchments of the Yangtze River source region

Yuhao LI,1, Genxu WANG2, Yang LI1, Chunlin SONG,2

1.College of Water Resource and Hydropower，Sichuan University，Chengdu 610065，China

2.State Key Laboratory of Hydraulics and Mountain River Engineering，Sichuan University，Chengdu 610065，China

通讯作者: 宋春林，副研究员，主要从事寒区水文与流域生物地球化学研究. E-mail：songchunlin@scu.edu.cn

收稿日期: 2022-10-03   修回日期: 2022-11-01  

基金资助: 国家自然科学基金项目.  42107062
三江源国家公园联合研究专项.  LHZX-2020-11
四川省自然科学基金项目.  2022NSFSC0981

Received: 2022-10-03   Revised: 2022-11-01  

作者简介 About authors

李宇灏，硕士研究生，主要从事寒区河流碳循环研究.E-mail：liyuhao1@stu.scu.edu.cn

摘要

溶解性有机碳（dissolved organic carbon，DOC）在全球碳循环过程中起着重要的作用。目前关于泛北极多年冻土区DOC的研究较多，青藏高原多年冻土区DOC的研究较少。为探讨青藏高原DOC的时空动态、来源，以及对气候变化和多年冻土退化的响应及其影响因素，以位于青藏高原长江源区内8个流域（直门达、沱沱河、雁石坪、风火山1~5）为研究区，通过对河流DOC观测、采样和分析，DOC输出通量计算，结合河流中δ13C-DOC同位素的特征、流域水文特征、植被覆盖率、冻土覆盖率等观测数据，分析河流DOC输出的季节性变化规律和来源。结果表明：长江源多年冻土区河流DOC浓度全年较低，平均浓度在1.91~3.69 mg·L-1之间，年内不同季节间变化率较小，上游DOC浓度大于下游DOC浓度。河流DOC的输出主要集中在夏、秋两季完全融化期，随径流量的增加而显著增加，而冬、春两季输出较少，DOC通量与径流量之间的相关系数达到0.92，与径流量的变化趋势一致。直门达水文站和风火山流域DOC年输出量分别为42 539.67 t和137.33 t，完全融化期输出占比分别为68.06%和79.85%，径流量和活动层冻融循环过程是导致DOC季节性输出差异的原因。季节尺度上长江源区δ13C-DOC同位素变化趋势不显著，在-37.57‰~-21.06‰之间，完全融化期由于地下径流带来了更多δ13C相对贫化的深层土壤有机碳，导致完全融化期δ13C-DOC值相对较低。年内各季节下游地区δ13C-DOC均较上游地区更富集。DOC来源δ13C值在-37.69‰~-30.41‰之间， 表明DOC的主要来源为土壤有机质和C3植物。本研究有助于认识青藏高原冻土区河流碳迁移转化过程和机制。

关键词： 长江源区 ; 多年冻土 ; 溶解性有机碳 ; 河流碳输出 ; 碳同位素

Abstract

Dissolved organic carbon （DOC） plays a pivotal role in the global carbon cycle. At present， there are many studies about DOC in permafrost catchments of the Arctic regions， yet some studies about DOC in permafrost catchments of the Qinghai-Tibet Plateau （QTP）. To explore the spatiotemporal variability， sources， the responses to climate warming and permafrost degradation and influence factors of DOC in QTP river， here we conducted field investigations of DOC in 8 catchments （ZMD， TTH， YSP， FHS1~5） in the Yangtze River source region （YRSR）. The seasonal variations and source characteristics of DOC were deciphered using stream sampling， laboratory analyses， flux calculation， stable carbon isotopic technique （δ13C-DOC）， and hydrological observations. The catchment characteristics including vegetation coverage， and permafrost coverage were used to study the spatial controls of DOC. The results showed that riverine DOC concentrations were low and remained relatively steady through the whole year of the YRSR， with mean concentrations varied from 1.91 mg·L-1 to 3.69 mg·L-1. The riverine DOC concentrations of upstream sites were higher than DOC concentrations of downstream sites. The DOC export was mainly concentrated in summer and autumn during thawed season and was much higher than the export in spring and winter. The correlation coefficient between DOC flux and river runoff reaches 0.92， suggesting intimate controls of discharge on DOC flux. The annual DOC flux of YRSR and FHS watershed were 42 539.67 t·a-1 and 137.33 t·a-1， respectively. The thawed season DOC flux contributed 68.06% and 79.85% of the annual DOC flux in YRSR and FHS watershed， respectively. The runoff and active layer freeze-thaw cycle process were the main factors that affect the seasonal DOC flux. The carbon isotope of DOC （δ13C-DOC） also remained relatively steady in different seasons， varied from -37.57‰ to -21.06‰. The carbon isotope of DOC （δ13C-DOC） was relatively lower in thawed season， which may be due to the waterborne deeper thawed soil organic carbon with relatively depleted δ13C supplied by subsurface runoff. The isotope was enriched in downstream rather than upstream in different seasons. The source carbon isotope of DOC （δ13C-DOC） varied from -37.694‰ to -30.411‰， including the main sources of DOC were soil organic matter and C3 plants. This study helps to understand the process and mechanism of riverine carbon transfer and transformation in the permafrost region of the Qinghai-Tibet Plateau.

Keywords： Yangtze River source region ; permafrost ; dissolved organic carbon （DOC） ; riverine carbon export ; carbon isotope

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李宇灏, 王根绪, 李阳, 宋春林. 长江源多年冻土区河流溶解性有机碳的时空动态和同位素特征. 冰川冻土[J], 2023, 45(2): 738-752 DOI:10.7522/j.issn.1000-0240.2023.0056

Yuhao LI, Genxu WANG, Yang LI, Chunlin SONG. Spatiotemporal variability and the carbon isotope of dissolved organic carbon in permafrost catchments of the Yangtze River source region. Journal of Glaciology and Geocryology[J], 2023, 45(2): 738-752 DOI:10.7522/j.issn.1000-0240.2023.0056

0 引言

碳循环是将岩石圈、生物圈、大气圈和水圈连接起来的重要物质循环系统，也是研究气候环境变化和水文循环的重要过程［1］。溶解性有机碳（dissolved organic carbon， DOC）在全球碳循环过程中起着重要的作用。多年冻土是全球重要的有机碳库，其储存的碳含量大约是大气碳储量的2倍［2］。目前关于多年冻土区DOC的研究多集中在泛北极地区［3］，而对北半球中、低纬度多年冻土区的研究较少。青藏高原是中低纬度地区最大的多年冻土区，其多年冻土面积约为106×104 km2［4］，储存了大量的现代碳和千年老碳［5］，是全球冻土碳库的重要组成部分。据估算，青藏高原地区储存的土壤碳含量约为（160±87） Pg［6］，其1 m深的土壤有机碳（soil organic carbon， SOC）含量约为7.36~12.72 Pg［7-8］。此外，青藏高原冻土和北极地区冻土相比具有平均温度更高（<~2.0 ℃）、平均冻土层厚度更薄（<100 m）和热状态不稳定的特点［6］，因此青藏高原冻土区对气候变暖更加敏感［9］，储存的土壤碳在升温环境下具有更高的释放风险［10-11］。在气候变暖的背景下，多年冻土中储存的碳存在着垂直方向上以温室气体形式和水平方向上以水流输送方式被大量释放出来的风险，这将影响全球碳循环和气候变化互馈过程［12］。

在多年冻土区，土壤有机物的分解受限于较低的温度和较高的土壤含水率，造成土壤有机物含量较高［13］。目前全球气候变暖和冻土退化的问题日趋严重［14］，愈加影响多年冻土区流域的水文循环［15］，改变了DOC的输移过程，增强了生物地球化学循环［12，16］。气候变暖可从3方面对多年冻土区河流DOC输出产生影响：（1）气候变暖造成多年冻土退化，使得地下水流动路径加深和滞留时间延长，增强土壤风化能力，从而影响流域水文过程，改变河流DOC浓度、通量和化学组分等，同时也会影响河流碳输出模式［17］；（2）在气候变暖的多年累积影响下导致冻土层厚度变薄，可能导致大量埋藏于深部冻土中的老碳矿化或流失［5，18］；（3）改善深部土壤的通气和温度条件，增强土壤微生物活性，还可能改变植物的物种组成和生产量，从而影响河流DOC的输出量和化学特征［19］。例如在前人的研究中表明，随着融化深度的增加，DOC矿化作用加强会导致DOC浓度减小［20］，将DOC转化为溶解性无机碳（DIC）和CO2［21-23］。

稳定同位素13C是研究河流DOC来源的有力工具，不同来源的碳具有不同的同位素特征［24］。河流DOC的主要来源是陆地生态系统中的土壤、植被以及河流内源生成的碳等，可利用稳定碳同位素示踪法分析河流DOC来源。C3植物的δ13C值约为 -27‰，而C4植物的δ13C值约为-11‰［25-26］，河流中浮游植物的δ13C值为-44‰~-32‰，细菌物质的δ13C值为-25‰~-16.4‰，河流内源生产的δ13C-DOC值可达-47‰~-8‰［27］。不同来源和迁移转化混合过程会使河流DOC显示出不同的δ13C-DOC同位素值，根据同位素混合模型Miller-Tans plot可以计算得知DOC的来源特征［28-29］。

本研究以青藏高原长江源多年冻土区的8个流域（直门达、沱沱河、雁石坪、风火山1~5）为研究对象，在一个完整水文年内基于流域出口河流溶解性有机碳（DOC）浓度和通量的连续监测和计算，以及河流中δ13C-DOC同位素检测，结合流域内水温、植被覆盖率、冻土覆盖率等观测数据，分析了河流DOC输出的季节性变化规律，影响DOC输出的主要因素及其机制。对河流δ13C-DOC季节动态的影响因素进行了分析，并运用同位素混合模型Miller-Tans plot解析了DOC的来源特征，本研究的具体目标：（1）阐明长江源区河流DOC和δ13C-DOC的时空动态；（2）揭示长江源区河流DOC的来源和控制因素。

1 材料和方法

1.1　研究区概况

长江源区地处青海省西南部，地理位置位于唐古拉山和昆仑山之间，其大致范围介于32°30′~35°35′ N、90°43′~97°12′ E之间，长江源区的控制流域面积约为13.78×104 km2［30］，海拔范围在3 532~6 621 m之间，地势特征大致为由西向东逐渐降低。属典型的内陆高原气候，年平均气温在-6~-4 ℃之间，气候干燥、寒冷、风大，昼夜温差大，太阳辐射强烈。降雨分布不均，有着明显的空间性和季节性差异，年降水量变化范围为221~384 mm，每年6—9月为降雨季，降水量占全年90%左右［30］。

研究区的岩性特征以碳酸盐、硅酸盐和沉积岩为主，在长江源区出口直门达水文站附近还有变质岩分布［31］，主要土壤类型是高山草甸土、高山草原土、高山荒漠土、沼泽土等［31］。长江源区土壤类型因受到气候、地形、地貌、植被、水文等因素的综合影响，具有土层薄、垂直分异规律明显等特征［32］。在通天河流域，以高山草甸土、草原土和灌丛草甸土为主；在风火山流域，以高寒草甸土和沼泽草甸土为主［31］。研究区多年冻土层厚度范围在60~120 m之间变化，活动层厚度范围在1.3~2.5 m之间变化［33］。每年4月左右冻土层开始融化，直到10月底左右开始重新冻结。在河流冰封期，河道均被冻结成冰，基本没有可供采取水样的河流水［31］。

该研究一共在长江源多年冻土区的8个流域布设了野外采样站点，分别为直门达、沱沱河、雁石坪和风火山流域，其中风火山流域划分为5个子流域（图1）。前人已探究得到8个流域的面积在6.8 km2至1.38×105 km2之间，多年冻土覆盖率在77%到100%之间，植被覆盖率在21.6%到57.3%之间［31］（表1），均利用ArcGIS分析得到。

图1

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图1   长江源区研究流域站点分布图： 青藏高原冻土分布［4］及长江源区位置（a）；长江源区植被类型和流域站点分布（b）；风火山流域及其子流域（c）

Fig. 1   Maps of the study sites of the Yangtze River source region （YRSR）： the distribution of permafrost in the Qinghai-Tibet Plateau［4］ and the location of the YRSR （a）； the vegetation types and the distribution of the study area of the YRSR （b）； the FHS watersheds and the sub-watersheds （c）


表1   长江源区各研究流域概况

Table 1  Characteristics of the Yangtze River source region study basins

名称（简称）流域面积/km2平均海拔/m平均比降/‰河流级数多年冻土覆盖率/%植被覆盖率/%平均水温/℃平均pHn
直门达（ZMD）138 000.03 5322.487754.99.8±3.68.16±0.2418
沱沱河（TTH）16 949.04 5364.579221.65.1±2.58.21±0.2411
雁石坪（YSP）4 538.04 7445.769830.86.5±2.98.15±0.2510
风火山1（FHS1）117.04 69219.1410043.410.0±4.88.19±0.3423
风火山2（FHS2）18.34 70632.2210032.310.3±5.78.05±0.2823
风火山3（FHS3）56.44 71521.6310037.910.0±5.48.10±0.323
风火山4（FHS4）30.14 74929.4310052.510.4±5.78.10±0.3623
风火山5（FHS5）6.84 74540.8210057.39.9±5.68.13±0.3423

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1.2　野外采样和观测

由于长江源区大约每年10月到第二年4月是河流的冰封时期，河道干涸或结冰，基本无可采样的河流水，因此风火山、沱沱河（TTH）和雁石坪（YSP）流域采样期为2017年5月到10月的非冻结季，在风火山流域出口大约每隔一周采样一次，在沱沱河和雁石坪流域出口大约每隔两周采样一次，而直门达（ZMD）流域出口全年有径流，因此在直门达流域出口从2017年1月到12月大约每隔两周采样一次。

采集水样时于水面到河床约一半深度位置处采集，同时用温度计（MITIR，中国）测量水温，用经过标准pH缓冲液（pH值分别为4.01、7.00和10.01）校准过的pH电极（HASH， HQ30D， USA）测量水样pH值。采样后首先用0.45 μm孔径玻璃纤维滤膜对水样进行过滤，再在预先润洗过的高密度聚乙烯瓶中分别装入120 mL的水样并用瓶盖紧密封装，用来做不同的分析。样品在实验室分析前低温冷藏暗光保存，避免有机碳分解导致生成无机碳，改变δ13C-DOC值。

风火山（FHS）站点的日均流量通过水位传感器（U20 HOBO， USA）连续测量水位得到，直门达、沱沱河和雁石坪（ZMD， TTH， YSP）站点的日均流量通过青海省水文局提供获得，水流流速通过FP101数字化流速计（GLOBAL WATER， USA）测量得到。在青藏高原多年冻土区，由于地下水对径流的贡献很大［34］，因此有必要单独将基流量与DOC浓度变化进行分析，以充分评估水文动态对DOC的影响。使用基流分割工具来获得长江源区的日均基流量，该工具以BFLOW和Eckhardt过滤器模块为基础，从径流过程线中分割基流量［35］。

1.3　DOC通量计算和统计分析

长江源多年冻土区8个流域的河流DOC日输出通量可以采用如下公式计算［36］：

Fd=Cd×Qd×10-3

式中：Fd 为河流DOC日通量（kg·d-1）；Cd 为河流DOC日均浓度（mg·L-1）；Qd 为河流日径流量（m3·d-1）。

1.4　δ13C-DOC检测方法

在采样后的一周时间内，使用Elementar Vario TOC分析仪（Elementar， Germany）分析水样的溶解性有机碳（DOC）、溶解性无机碳（DIC）和总氮浓度。三次试验的结果表明分析精度小于3%。DOC稳定碳13同位素在Yale Analytical and Stable Isotope Center检测，检测步骤如下：

（1）在玻璃样品管中加入4 mL DOC样品；（2）滴入3滴浓度为85%的H3PO4进行酸化，去除样品中的无机碳；（3）再加入1 mL用100 mL去离子水和4 g K2S2O8制成的氧化剂，并封住玻璃管口；（4）用氦气吹10分钟去除玻璃样品瓶中的无机碳酸化产生的CO2，将一根进气针插入液面以下，另一根针在液面以上作为出口排气；（5）吹气完成后再将样品置于100 °C的烘箱中烘1小时进行DOC的氧化反应；（6）冷却样品，再对样品进行充分离心震荡使之达到气体平衡，并去除样品管壁上的水珠；（7）上机（TC/EA）检测样品管空腔中的CO2从而确定δ13-DOC值，以VPDB为标准样品给出千分值（‰）［31］。

1.5　Miller-Tans plot和DOC来源同位素

利用Miller-Tans plot图解法来分析DOC来源碳同位素特征，Miller-Tans plot图解法可以仅基于一种样品的稳定同位素值和浓度特征求得DOC来源碳同位素特征，从而确定其来源范围，该方法基于以下质量平衡混合方程［28-29，37］：

Cobs=Cs+Cb
δ13Cobs×Cobs=δ13Cs×Cs+δ13Cb×Cb

式中：δ13Cobs和Cobs分别为采样样品的碳同位素值和浓度；δ13Cb 和Cb 分别为背景碳同位素值和浓度；δ13Cs 和Cs 分别为来源碳同位素值和浓度。将（3）式中的Cs 改写为Cs=Cobs-Cb可以得到形如y=ax+b的以下公式：

δ13Cobs×Cobs=δ13Cs×Cobs+Cb×(δ13Cb-δ13Cs)

公式（4）被称为Miller-Tans plot［38］，δ13Cobs×Cobs和Cobs值线性回归方程的斜率就是来源碳同位素δ13Cs 值。在本研究中δ13Cobs代表δ13C-DOC观测值，Cobs代表DOC浓度观测值。随着季节性的变化，背景碳同位素值和来源碳同位素值都会受到气候变化带来的影响，但该方法不要求在野外观测过程中背景碳同位素值和来源碳同位素值不变［38］，因此可以更好地测量在时间和空间变化下的来源碳同位素δ13Cs 值。确定了来源碳同位素值，来源碳的范围就能确定下来，在前人的研究中该方法已被证明可以运用于河流碳的来源解析和输移过程的研究［28-29］。

2 结果与分析

2.1　河流流量和DOC浓度的时空变化特征

长江源多年冻土区8个研究流域的DOC浓度整体较低，年内变化幅度不大（图2），河流DOC的浓度范围在0.68~9.62 mg·L-1之间（表2），年内DOC浓度的最大值和最小值均出现在上游沱沱河水文站。8个研究流域的平均DOC浓度为2.95 mg·L-1，与长江源区已测得的河流DOC浓度接近［39］，但远低于溶解态无机碳（DIC）浓度［40］。不同站点的DOC平均浓度在1.91~3.69 mg·L-1之间，低于全球河流平均DOC浓度5.75 mg·L-1，处于全球河流平均DOC浓度的变化范围1~20 mg·L-1之间［41］。空间尺度上长江源区上游流域DOC浓度和变化幅度均大于下游（表2），年平均DOC浓度最大的是上游风火山4号流域［（3.69±1.58） mg·L-1］，最低的是下游直门达水文站［（1.91±0.76） mg·L-1］，这可能与下游直门达水文站径流量较大相关，DOC浓度变化范围最大的是沱沱河水文站，最小的是雁石坪水文站（表2）。

图2

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图2   长江源区各流域2017年DOC浓度、δ13C-DOC与径流量的季节变化曲线

Fig. 2   Seasonal variations of DOC concentration， δ13C-DOC and runoff in 2017 across our studied sites of the YRSR


表2   长江源区各研究流域DOC平均值、最小值和最大值

Table 2  Mean， maximum and minimum value of DOC concentration in our studied sites of the YRSR

ZMDTTHYSPFHS1FHS2FHS3FHS4FHS5
DOC/（mg·L-1）平均值1.91±0.763.50±2.572.48±0.582.80±1.482.82±1.352.71±1.253.69±1.583.68±1.28
最小值0.850.681.491.451.281.252.221.59
最大值4.399.623.768.406.166.799.297.91

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在前人对风火山的研究中，根据土壤温度变化和活动层厚度变化的季节性特征，整个高原地区均盛行的季风气候［42-43］，和长江源区具有类似的季节性融化和冻结模式［44-45］，将长江源多年冻土区划分出三个时期：初始融化期（4—6月）、完全融化期（7—9月）和初始冻结期（10月）［31］，并且此划分模式可以适用于长江源区其他流域。8个研究流域的径流量从春季初始融化期开始逐渐增加，由于完全融化期气温升高，活动层厚度逐渐增加，加深了地下水流的路径［17］，导致地下水对河流水补给增多，河流流量增大，在完全融化末期9月达到最大值，进入初始冻结期后迅速减少。基流具有与径流相同的年内变化趋势（图2），并且长江源区8个研究流域径流量与基流量的平均相关系数达到0.84。

2.2　DOC通量时空动态

2017年长江源多年冻土区8个研究流域出口的DOC通量有着显著的季节性变化特征。DOC日通量的最大值出现在秋季9月，最小值出现春季5月。DOC的日通量与河流的径流量大小呈现出同步的变化趋势，相关系数达到0.92，最大径流量和最大DOC日通量同时出现在9月，表明径流量是DOC通量的主要影响因素之一（图3）。直门达、沱沱河和雁石坪水文站从春季初始融化期开始径流量逐渐增加，DOC通量也随之增加，进入初始冻结期开始径流量逐渐减小，DOC通量也随之减少；风火山1~5号流域在春季初始融化期径流量和DOC通量均较小，进入完全融化期径流量和DOC通量略微增加并保持在一个稳定的范围，在完全融化末期9月径流量和DOC通量大幅增加，随后进入初始冻结期开始迅速减小（图3）。

图3

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图3   长江源区各研究流域DOC日通量和径流量的季节变化曲线（DOCF：DOC通量）

Fig. 3   Seasonal variations of daily DOC flux and runoff across our studied sites of the YRSR （DOCF： DOC flux）


在季节尺度上均是下游直门达流域的DOC日通量最大，初始融化期的平均日通量为47.63 t·d-1，完全融化期为322.68 t·d-1，初始冻结期为48.88 t·d-1（表3）。经计算，长江源区单位面积DOC年输出通量为0.31 g·m-2·a-1，风火山流域单位面积DOC年输出通量为1.17 g·m-2·a-1，上游流域单位面积DOC年输出通量远比下游流域大，而上游流域的日通量反而较小（表3），表明流域面积是DOC日通量大小的影响因素之一。在流域特征尺度上，发现长江源多年冻土区单位面积年DOC通量随着河流级数的增加而减小，随着冻土覆盖率、植被覆盖率和流域比降的增大而增大（图4）。

表3   长江源区各研究流域不同季节DOC日通量的平均值、最小值、最大值和单位面积DOC年通量

Table 3  Mean， minimum and maximum value of DOC daily flux in different seasons and DOC annual flux at our studied sites of the YRSR

项目ZMD/（t·d-1）TTH/（t·d-1）YSP/（t·d-1）

FHS1/

（kg·d-1）

FHS2/

（kg·d-1）

FHS3/

（kg·d-1）

FHS4/

（kg·d-1）

FHS5/

（kg·d-1）

初始融化期平均值47.6312.475.68380.6839.72105.58165.7563.14
最小值6.742.372.302.773.770.131.960.13
最大值180.8326.188.882 432.33198.29760.04958.22343.40
完全融化期平均值322.6862.8011.201 313.54205.32515.96514.34224.76
最小值137.879.737.7135.2212.078.150.690.15
最大值599.01124.7615.516 981.30867.403 357.332 451.04863.24
初始冻结期平均值48.8813.82236.4342.4749.0991.3447.04
最小值9.2213.82360.9726.8914.6350.8521.49
最大值158.7213.82111.8858.0683.55131.8272.59
单位面积DOC年通量/（g⋅m-2⋅a-1）0.310.390.271.171.110.901.823.45

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图4

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图4   长江源区流域特征对DOC通量的影响

Fig. 4   Basin characteristics effects on DOC flux across the YRSR： variations of DOC flux with river stages （a）， permafrost cover age （b）， vegetation cover age （c）， and basin slope （d） across the YRSR


在长江源多年冻土区的8个研究流域中，均是在完全融化期DOC日通量较大，且具有类似的季节性输出特征（图5），完全融化期输出量占年内DOC总输出量的最大比例（表4），即长江源多年冻土区的DOC主要集中在7—9月大量输出。风火山流域在冬季冰封期河道处于无水流状态，因此风火山5个研究流域在5—10月的DOC通量即可视为全年的河流DOC通量，风火山5个流域在完全融化期的DOC输出量占比最大，均在75%以上，平均占比达79.85%（表4）。直门达水文站有全年的径流量观测值和DOC浓度值，在完全融化期DOC输出量占全年的68.06%，并且上游风火山流域完全融化期的DOC输出量占比大于下游直门达水文站的输出量占比（表4）。

图5

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图5   长江源区研究流域3个不同时期的DOC日通量箱线图（DOCF： DOC通量；×： 平均值；直线： 中位数；T型线： 最大值；⊥型线： 最小值）

Fig. 5   Boxplot of daily DOC flux across our studied sites of the YRSR of 3 different active layer thaw period： initial thaw period （April to June）， thawed period （July to September）， and initial freezing period （October） （DOCF： DOC flux； ×： mean； straight line： median； T-line： maximum； ⊥-line： minimum）


表4   ZMD和FHS流域3个不同时期DOC输出通量占比

Table 4  The proportion of DOC flux in 3 different active layer thaw period in the ZMD and FHS watersheds

时期ZMD/tFHS1/kgFHS2/kgFHS3/kgFHS4/kgFHS5/kg
初始融化期

6 861.68

（16.13%）

23 400.73

（17.04%）

2 407.19

（11.89%）

6 594.57

（13.03%）

10 235.50

（18.69%）

3 847.48

（16.40%）

完全融化期

28 953.38

（68.06%）

108 176.78

（78.77%）

16 907.24

（83.53%）

42 587.87

（84.12%）

41 447.98

（75.70%）

18 087.90

（77.11%）

初始冻结期

6 724.61

（15.81%）

5 750.00

（4.19%）

927.18

（4.58%）

1 443.09

（2.85%）

3 071.62

（5.61%）

1 521.18

（6.49%）

年内总通量42 539.67137 327.5120 241.6150 625.5354 755.123 456.56

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2.3　δ13C-DOC同位素时空特征

时间尺度上8个研究流域δ13C-DOC同位素值的季节变化不明显，完全融化期8—9月δ13C-DOC值较低，除少数变化异常的点，季节变化幅度均较小（图2），并且8个研究流域δ13C-DOC同位素具有类似的季节特征（图6）。空间尺度上各流域δ13C-DOC同位素值差异不明显，变化范围在-37.57‰~ -21.06‰之间，各流域的年内平均值变化范围在 -30.00‰~-26.79‰之间，雁石坪水文站平均δ13C-DOC值最小（-30.00‰），FHS1号流域最大 （-26.79‰），8个研究流域的总体平均值为 -27.71‰（表5），处于全球大多数河流δ13C-DOC值变化范围之内［13］。

图6

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图6   长江源区研究流域3个不同时期的δ13C-DOC箱线图（×： 平均值；直线： 中位数；T型线： 最大值；⊥型线： 最小值）

Fig. 6   Boxplot of δ13C-DOC across our studied sites of the YRSR of 3 different active layer thaw period： initial thaw period （April to June）， thawed period （July to September）， and initial freezing period （October） （×： mean； straight line： median； T-line： maximum； ⊥-line： minimum）


表5   长江源区各流域δ13C-DOC平均值、最小值和最大值

Table 5  Mean， minimum and maximum value of δ13C-DOC in our studied sites of the YRSR

项目ZMDTTHYSPFHS1FHS2FHS3FHS4FHS5
δ13C-DOC/‰平均值-28.79-29.00-30.00-26.79-27.21-27.58-27.24-27.35
最小值-34.52-37.57-33.03-34.07-32.44-33.67-37.37-30.57
最大值-21.06-24.29-25.91-23.79-21.77-22.45-22.17-22.45

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2.4　基于河流δ13C-DOC同位素的河流DOC来源解析

长江源多年冻土区8个研究流域的DOC来源δ13C同位素值均较为稳定，Miller-Tans plot（图7）均有着显著的线性回归关系（表6），回归方程的斜率揭示了DOC来源同位素的特征，其结果表明8个研究流域DOC来源δ13C值在-37.694‰~-30.411‰之间，最大来源δ13C-DOC值出现在下游直门达水文站，最小来源δ13C-DOC值出现在上游风火山4号流域（表6）。长江源区年平均δ13C-DOC值的变化范围为-30.00‰~26.79‰，其中风火山5个流域的平均δ13C-DOC值在-27‰左右，说明DOC的主要来源为陆源碳，河流内源产生的很少［24，46］，并且δ13C-DOC同位素值的范围和土壤以及C3植物的δ13C值（-27‰）相接近，低于C4植物δ13C值（-11‰），说明长江源多年冻土区河流DOC的主要来源是土壤有机质和C3植物［47］，并且有研究表明陆地生态系统中河流DOC的主要来源包括土壤、植被以及河流内源生成的碳等，其中土壤有机质是DOC的重要来源［48］，与本研究结果相符合，并且还有研究表明土壤C/N比和河流输出有显著的相关关系［49］。各流域之间不同的DOC来源δ13C值可能反映了不同的土壤类型、岩性、植被覆盖率和冻土覆盖率差异等。

图7

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图7   长江源区各研究流域DOC稳定同位素Miller-Tans plot

Fig. 7   Miller-Tans plots reveal the source and mixing of DOC across our studied sites of the YRSR


表6   图7中Miller-Tans plot方程

Table 6  Miller-Tans plot equations of DOC from Fig. 7

站点方程式R2nP值
ZMDδ13C-DOC×DOC=-30.411×DOC+2.8910.9418<0.001
TTHδ13C-DOC×DOC=-33.094×DOC+8.3730.9711<0.001
YSPδ13C-DOC×DOC=-33.220×DOC+5.3200.9210<0.001
FHS1δ13C-DOC×DOC=-35.285×DOC+21.1330.9923<0.001
FHS2δ13C-DOC×DOC=-31.604×DOC+10.4530.9823<0.001
FHS3δ13C-DOC×DOC=-33.850×DOC+15.2440.9823<0.001
FHS4δ13C-DOC×DOC=-37.694×DOC+35.1440.9623<0.001
FHS5δ13C-DOC×DOC=-31.681×DOC+14.4530.9823<0.001

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3 讨论

3.1　河流DOC浓度的影响因素

长江源多年冻土区河流DOC浓度较低，一方面可能是由于长江源区较低的植被生产力导致土壤有机碳含量较低，产汇流过程带入河流中的DOC较少，导致河流DOC浓度较低。在前人的研究中发现青藏高原草地中地面以下1 m深的土壤中土壤有机碳（SOC）的密度为6.52 kg·m-2［7］，而在其他生态系统中，例如温带草原土壤表层1 m深SOC密度为11.7 kg·m-2，热带草原为13.2 kg·m-2［50］。另一方面可能与冻土区DOC快速分解有关，前人的研究表明消融冻土中的DOC多不稳定，在到达河流之前就可能被呼吸分解［22，51］，导致DOC减少和溶解性无机碳（DIC）与CO2含量增加［21-23］，如果从冻土中释放出来的DOC，其水力传导时间大于时间尺度上的生物活性，则DOC会通过呼吸转化为CO2［22］。并且随着温度的升高，微生物活性加强，土壤呼吸也会达到最大值［52-53］，因此在夏季完全融化期，DOC浓度达到最小值。

时间尺度上，长江源多年冻土区DOC浓度的季节性差异不显著，年内变化幅度较小且浓度低，原因可能是虽然完全融化期径流量增加带来了更多的有机碳或是携带着高浓度有机碳的地下水补给进了地表径流，但完全融化期微生物活性和太阳辐射都较强，同时降解了更多的DOC，导致DOC浓度变化幅度不大。这点不同于青藏高原其他地方，在前人的研究中发现青藏高原葫芦沟流域DOC浓度在春季较高，夏季最低，从秋季开始逐渐增大，并且一直持续到冬季末期，原因在于夏季补给进河流的冰川融水汇入河道前主要流经矿质层且滞留时间短，山区降水流经有机质匮乏的寒漠带且滞留时间短，而秋季时海拔较低的丘陵区冻土层接受降雨，丘陵区冻土层上携带高浓度DOC的地下水对河水贡献增大［54］。另外，在青藏高原北部祁连山小流域的研究中发现，DOC浓度与融化深度呈负相关［20］，原因在于该地区深层土壤层中的有机碳密度和水溶性有机碳（WSOC）密度较低［55］。还有研究表明随着融化过程的进行地下水补给河流的贡献率也会增加，因此含有高浓度DOC的地下水的补给使得河流DOC浓度变大［33］。

空间尺度上，长江源多年冻土区上游DOC浓度大于下游DOC浓度，原因可能是：（1）下游的高径流虽然带来了更多的有机碳物质，但同时也稀释了DOC的浓度，并且稀释作用大于冲刷作用导致DOC浓度较低；（2）根据河流连续体概念［56］，上游地区单位水域面积接受的陆源有机碳大于下游地区；（3）河流有机碳在河流向下输送的途中还存在着过程性的微生物和光化学降解，导致下游河流DOC浓度较小。在长江源多年冻土区的8个研究流域中，只有雁石坪流域DOC浓度与径流量呈负相关，其余7个流域均呈正相关（图8）。下游直门达水文站处DOC浓度与径流量相关系数最大，达到0.73，这可能与其流域面积大，径流量大，DOC日通量大相关。

图8

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图8   长江源区各研究流域DOC浓度随流量变化情况

Fig. 8   The response of DOC concentration over runoff across our studied sites of the YRSR： variations of DOC concentration with runoff across ZMD （a）， TTH and YSP （b）， and FHS1~5 （c）


3.2　河流DOC通量的影响因素

河流碳通量是流域生态系统碳循环的重要分量，主要可分为水平输出通量和垂直排放通量，河流DOC通量属于水平输出通量的一部分，直接影响区域内的碳平衡。已有研究表明，河流DOC的输出及其动态变化主要受控于河水的补给来源，流动路径和滞留时间等流域水文过程［17］。本研究发现长江源多年冻土区河流DOC输出通量一方面与径流量大小相关，两者呈现出同步变化趋势，相关系数达到0.92，径流量越大，径流带走的河流碳含量越多。季节尺度上长江源多年冻土区在完全融化期9月活动层达到最大融化深度，此时地下水的流动路径加深，滞留时间延长，在地下水运移过程中同时带走了部分土壤有机碳补给到河流中，河流径流量和DOC输出量同时增大。另一方面冻土区的冻融循环过程和冻土退化也会对DOC输出造成影响。在前人对青藏高原大尺度的土壤调查中发现：高寒草甸在地下0~50 cm、0~100 cm、0~200 cm和0~300 cm四个深度范围的SOC密度分别为6.67、8.99、11.95和14.41 kg·m-2 ［57］，因此，融化深度越大则SOC密度越大，含量越多，在夏季完全融化期活动层厚度加深后，虽然微生物会消耗更多的有机碳，但更深的路径和更长滞留时间的地下水流会同时将更大密度的SOC带入河流，并且超过了微生物消耗有机碳的效应，使得完全融化期DOC输出通量随活动层厚度增加导致的径流量增大而显著增大。此外，河流DOC单位面积年输出通量还与流域特征相关，随着河流级数的增大而减小，随着冻土覆盖率、植被覆盖率和流域比降的增大而增大。

与前人关于北极地区的研究结果不同，北极地区年平均气温低，多年冻土层厚度大，分布连续，可形成水力屏障将水文循环主要限制在冻土层以上，并且时间尺度上水文输入与活动层消融不同步，水文输入以春季融雪形成流经表层有机土的浅层径流为主，春季径流量占全年的40%~80%，夏、秋、冬季为枯水季以基流补给为主［19］。而长江源区多年冻土分布不连续，伴有季节冻土发育，活动层厚度随冻融循环过程而发生变化，使得地下水与地表水之间以及地下水在不同层位间的转化较为复杂；河流比降较大，为地下水的运动提供了足够的重力势，使得地下水对河流水的贡献率可能大于北极地区；时间尺度上DOC输出量与径流量保持一致，均在完全融化期9月达到最大值，完全融化期DOC输出量占全年的68.06%~84.12%之间，而春季和冬季为冻结季DOC输出量占比较小。

3.3　河流DOC的来源特征

长江源区8个研究流域DOC来源δ13C同位素值均较为稳定，在-37.57‰~-21.06‰之间变化，说明有着稳定的来源。在时间尺度上，长江源多年冻土区在完全融化期δ13C-DOC值相对较低，并且8个研究流域δ13C-DOC同位素值均与径流量呈负相关，上游风火山流域平均负相关系数大于下游直门达水文站的负相关系数（图9）。在前人的研究中发现，微生物优先会打断较轻同位素的化学键，利用较轻的同位素，则在完全融化期温度升高导致微生物活性增强更多利用有机碳时，δ13C-DOC应当富集也就是升高［25，58］，在同位素动力分馏作用下，留下δ13C富集的DOC。在青藏高原北部流域的一项研究中发现，δ13C-DOC值在夏季6—9月线性增加，表明可能会有更多的有机碳分解和或是有更多芳香性DOC来源，使得δ13C-DOC富集［20］。这与本研究在长江源多年冻土区发现的情况相反，原因可能是虽然微生物利用有机碳之后留下了较重的同位素，但在完全融化期，壤中流和地下径流的补给同时增多，带来了更多δ13C相对贫化的土壤有机碳，与δ13C相对较高的DOC进行了中和，并且该效应超过了微生物利用有机碳导致δ13C升高的效应，从而导致完全融化期δ13C-DOC值降低，但与初始融化期相比可能会有更多来自土壤和植物的DOC。

图9

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图9   长江源区各研究流域δ13C-DOC随流量变化情况

Fig. 9   The response of δ13C-DOC over runoff across our studied sites of the YRSR： variations of δ13C-DOC with runoff across ZMD （a）， TTH and YSP （b）， and FHS1~5 （c）


在空间尺度上，长江源区各季节上游和下游流域的δ13C-DOC值和年平均δ13C-DOC值差异均较小，下游直门达水文站δ13C-DOC值为-30.41‰，上游风火山流域δ13C-DOC平均值为-34.02‰，下游的值略大于上游，表明下游流域较上游更富集，这可能是由于下游与上游相比具有海拔低、温度高、微生物活性强的特点，导致有更多的DOC被打断较轻同位素键，使得δ13C-DOC富集。通过Miller-Tans plot确定的长江源区来源δ13C-DOC值在 -37.69‰~-30.41‰之间，表明长江源区DOC的主要来源为土壤有机质和C3植物。

4 结论

本文利用在2017年青藏高原长江源区的野外观测数据，通过对长江源区8个研究流域（直门达、沱沱河、雁石坪、风火山1~5）的河流溶解性有机碳（DOC）浓度、时空变化特征、输出模式和来源进行分析，得到主要结论如下：

（1）长江源多年冻土区河流DOC浓度较低，平均浓度在1.91~3.69 mg·L-1之间，季节性差异不明显，年内变化较小，在夏季浓度相对较低，下游DOC浓度小于上游DOC浓度。植被生产力、土壤有机碳含量，土壤呼吸能力和径流量大小是其主要控制因素。

（2）长江源多年冻土区河流DOC输出通量与径流量变化一致，相关系数达到0.92。直门达水文站和风火山流域DOC年输出量分别为42 539.67 t和137.33 t，完全融化期输出占比分别为68.06%和79.85%。径流量和活动层冻融循环过程是导致DOC季节性输出差异的机制。

（3）长江源多年冻土区δ13C-DOC值在

-37.57‰~-21.06‰之间变化，完全融化期由于地下水流带来了更多其他来源的δ13C相对贫化的土壤有机碳使得δ13C-DOC相对减小，并且下游较上游更富集。来源δ13C-DOC值在-37.69‰~-30.41‰之间变化，DOC的主要来源为土壤有机质和C3植物。

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